論文の概要: Polaritonic Chemistry: Collective Strong Coupling Implies Strong Local
Modification of Chemical Properties
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2011.03284v1
- Date: Fri, 6 Nov 2020 11:13:03 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-04-25 03:13:38.338647
- Title: Polaritonic Chemistry: Collective Strong Coupling Implies Strong Local
Modification of Chemical Properties
- Title（参考訳）: ポラリトニック化学: 強結合が化学特性の強い局所的修飾を引き起こす
- Authors: Dominik Sidler, Christian Sch\"afer, Michael Ruggenthaler, Angel Rubio
- Abstract要約: ポラリトニック化学はここ数年で急速に発展している分野となっている。
実験により、化学特性は根本的に変化し、共鳴キャビティモードと強く結合されたときに新しい物理状態が現れることが示唆された。
これまで、これらの観測を説明・予測するための理論的アプローチは、集合分極効果を記述するのに適した量子光学モデルに限られていた。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
- Abstract: Polaritonic chemistry has become a rapidly developing field within the last
few years. A multitude of experimental observations suggest that chemical
properties can be fundamentally altered and novel physical states appear when
matter is strongly coupled to resonant cavity modes, i.e. when hybrid
light-matter states emerge. Up until now, theoretical approaches to explain and
predict these observations were either limited to phenomenological quantum
optical models, suited to describe collective polaritonic effects, or
alternatively to ab initio approaches for small system sizes. The later methods
were particularly controversial since collective effects could not be
explicitly included due to the intrinsically low particle numbers, which are
computationally accessible. Here, we demonstrate for a nitrogen dimer chain of
variable size that any impurity present in a collectively coupled chemical
ensemble (e.g. temperature fluctuations or reaction process) induces local
modifications in the polaritonic system. From this we deduce that a novel dark
state is formed, whose local chemical properties are modified considerably at
the impurity due to the collectively coupled environment. Our simulations unify
theoretical predictions from quantum optical models (e.g. formation of
collective dark states and different polaritonic branches) with the single
molecule quantum chemical perspective, which relies on the (quantized)
redistribution of local charges. Moreover, our findings suggest that the
recently developed QEDFT method is suitable to access these locally scaling
polaritonic effects and it is a useful tool to better understand recent
experimental results and to even design novel experimental approaches. All of
which paves the way for many novel discoveries and applications in polaritonic
chemistry.
- Abstract（参考訳）: ポラリトニック化学はここ数年で急速に発展してきた分野である。
複数の実験結果から、化学特性は根本的に変化し、物質が共鳴キャビティモードに強く結合されたときに新しい物理状態が現れることが示唆されている。
これまでのところ、これらの観測を説明・予測するための理論的アプローチは現象学的量子光学モデルに限られており、集団分極効果を記述するのに適している。
後者の方法は、計算的にアクセス可能な粒子数が本質的に低いため、集団効果を明示的に含まないため、特に議論を呼んでいた。
ここでは, 結合した化学アンサンブル(例えば, 温度変動や反応過程)に存在する不純物が極性系の局所的な変化を引き起こす, 可変サイズの窒素二量体鎖を示す。
このことから, 局所的な化学的性質は, 集合的に結合した環境によって不純物によって著しく変化した, 新たな暗黒状態が形成されると推察される。
我々のシミュレーションは、量子光学モデル(例えば、集合的暗黒状態と異なる偏光分枝の形成)からの理論的予測を、局所電荷の(量子化された)再分配に依存する単一分子の量子化学的な観点で統一する。
さらに,最近開発されたQEDFT法は,これらの局所的な極性効果のスケーリングに適しており,最近の実験結果をよりよく理解し,新しい実験手法を設計するのにも有用であると考えられた。
これら全てが、多くの新しい発見と極性化学への応用の道を開く。
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