論文の概要: Nonequilibrium effects of cavity leakage and vibrational dissipation in thermally-activated polariton chemistry

• arxiv url: http://arxiv.org/abs/2011.08445v3
• Date: Sun, 2 May 2021 00:18:29 GMT
• ステータス: 処理完了
• システム内更新日: 2023-04-23 21:37:06.255836
• Title: Nonequilibrium effects of cavity leakage and vibrational dissipation in thermally-activated polariton chemistry
• Title（参考訳）: 熱活性化ポラリトン化学におけるキャビティ漏れと振動散逸の非平衡効果
• Authors: Matthew Du, Jorge A. Campos-Gonzalez-Angulo, Joel Yuen-Zhou
• Abstract要約: 我々は、VSCが化学系に導入する散逸過程が反応にどのように影響するかを研究する。 このような散逸は, 内部熱化を加速することで反応性を変化させることを示す。 この現象は、主に空洞崩壊に起因するが、偏光子と暗黒状態の緩和によって支持される。
• 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
• License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
• Abstract: In vibrational strong coupling (VSC), molecular vibrations strongly interact with the modes of an optical cavity to form hybrid light-matter states known as vibrational polaritons. Experiments show that the kinetics of thermally activated chemical reactions can be modified by VSC. Transition-state theory, which assumes that internal thermalization is fast compared to reactive transitions, has been unable to explain the observed findings. Here, we carry out kinetic simulations to understand how dissipative processes, namely those that VSC introduces to the chemical system, affect reactions where internal thermalization and reactive transitions occur on similar timescales. Using the Marcus-Levich-Jortner type of electron transfer as a model reaction, we show that such dissipation can change reactivity by accelerating internal thermalization, thereby suppressing nonequilibrium effects that occur in the reaction outside the cavity. This phenomenon is attributed mainly to cavity decay (i.e., photon leakage), but a supporting role is played by the relaxation between polaritons and dark states. When nonequilibrium effects are already suppressed in the bare reaction (the reactive species are essentially at internal thermal equilibrium throughout the reaction), we find that reactivity does not change significantly under VSC. Connections are made between our results and experimental observations.
• Abstract（参考訳）: 振動強い結合(VSC)では、分子振動は光学キャビティのモードと強く相互作用し、振動分極として知られるハイブリッド光物質状態を形成する。 実験により、熱活性化化学反応の速度論がvscによって変化できることが示されている。 内部熱化が反応遷移と比較して速いと仮定する遷移状態理論は、観測された結果を説明することができなかった。 本稿では,vscが化学系に導入した散逸過程が,内部熱分解と反応遷移が類似した時間スケールで起こる反応にどのように影響するかを理解するために,速度論的シミュレーションを行う。 モデル反応としてmarcus-levich-jortner型電子移動を用いて, 内部熱分解を加速することで反応性が変化し, キャビティ外の反応で生じる非平衡効果を抑制することができることを示した。 この現象は主にキャビティの崩壊(つまり光子漏れ)に起因しているが、ポーラリトンとダーク状態の間の緩和によって補助的な役割が果たされる。 非平衡効果が素反応ですでに抑制されている場合(反応種は反応を通して本質的に内部熱平衡にある)、VSC下では反応性が著しく変化しない。 我々の結果と実験的な観察の間に関係がある。

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