論文の概要: Resonant Cavity Modification of Ground State Chemical Kinetics
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2205.05142v1
- Date: Tue, 10 May 2022 19:50:15 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-02-13 17:34:39.250783
- Title: Resonant Cavity Modification of Ground State Chemical Kinetics
- Title（参考訳）: 共鳴キャビティによる基底状態の化学反応の修飾
- Authors: Lachlan P. Lindoy, Arkajit Mandal, David R. Reichman
- Abstract要約: 本研究では,ポラック-グラベルト-H"アンギ速度理論に基づくキャビティ修飾基底状態化学動力学の解析速度理論を開発した。
その結果, 化学反応速度は, 浴槽摩擦によって向上するか, 抑制できることがわかった。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
- Abstract: Recent experiments have suggested that ground state chemical kinetics can be
suppressed or enhanced by coupling the vibrational degrees of freedom of a
molecular system with a radiation mode inside an optical cavity. Experiments
show that the chemical rate is strongly modified when the photon frequency is
close to characteristic vibrational frequencies. The origin of this remarkable
effect remains unknown. In this work, we develop an analytical rate theory for
cavity-modified ground state chemical kinetics based on the
Pollak-Grabert-H\"anggi rate theory. Unlike previous work, our theory covers
the complete range of solvent friction values, from the energy-diffusion
limited to the spatial-diffusion limited regimes. We show that the chemical
reaction rate can either be enhanced or suppressed depending on the bath
friction; when bath friction is weak chemical kinetics is enhanced as opposed
to the case of strong bath friction, where chemical kinetics is suppressed.
Further, we show that the photon frequency at which maximum modification of
chemical rate is achieved is close to the reactant well, and hence resonant
rate modification occurs. In the strong friction limit the {\it resonant}
photon frequency is instead close to the barrier frequency, as obtained using
the Grote-Hynes rate theory. Finally, we observe that the rate changes (as a
function of photon frequency) are much sharper and more sizable in the weak
friction limit than in the strong friction limit, and become increasingly sharp
with decreasing well frequency.
- Abstract（参考訳）: 近年の研究では、分子系の振動自由度と光キャビティ内の放射モードを結合させることにより、基底状態の化学動力学を抑制または強化できることが示唆されている。
実験により、光子周波数が特性振動周波数に近い場合、化学速度は強く変化することが示された。
この顕著な効果の起源は不明である。
本研究では,ポラック-グラバート-h\"アンギレート理論に基づくキャビティ修飾基底状態の化学動力学の解析速度理論を考案する。
従来の研究と異なり, この理論は, エネルギー拡散の限界から空間拡散の限界まで, 溶媒摩擦の完全な範囲をカバーする。
浴摩擦が弱い場合, 浴摩擦が強い場合には, 化学反応が抑制されるのに対し, 浴摩擦が弱い場合には, 化学反応が抑制される。
さらに, 化学反応速度の最大変化が得られた光子周波数は反応器に近く, 共振器の周波数変化が生じることを示した。
強い摩擦制限下では、Grote-Hynesレート理論を用いて得られるように、誘電体光子周波数はバリア周波数に近い。
最後に、(光子周波数の関数としての)速度変化は、強い摩擦限界よりも弱い摩擦限界においてよりシャープであり、より小さくなり、井戸周波数が減少するにつれて鋭くなる。
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