論文の概要: Radiative pumping vs vibrational relaxation of molecular polaritons: a bosonic mapping approach
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2407.20594v1
- Date: Tue, 30 Jul 2024 07:13:38 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2024-07-31 18:09:21.281104
- Title: Radiative pumping vs vibrational relaxation of molecular polaritons: a bosonic mapping approach
- Title（参考訳）: 分子分極子の放射励起と振動緩和--ボソニックマッピングアプローチ
- Authors: Juan B. Pérez-Sánchez, Joel Yuen-Zhou,
- Abstract要約: 分子ビブロニック状態のボゾン化に基づく分子偏光子研究の形式化について述べる。
この形式は任意の数の分子$N$、励起、内部の振動構造を許容する。
この散乱による振動緩和は、放射と下方偏光子遷移のエネルギー差がラマン過程で生じる振動励起に対応するときに促進されることを示す。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
- Abstract: We present a formalism to study molecular polaritons in the collective regime, based on the bosonization of molecular vibronic states. This formalism accommodates an arbitrary number of molecules $N$, excitations and internal vibronic structures, making it ideal for investigating molecular polariton processes beyond the $N\rightarrow\infty$ limit (i.e., accounting for finite $N$ effects), both numerically and analytically. Here, we employ this formalism to rigorously derive radiative pumping and vibrational relaxation rates, and establish the fundamental differences between these mechanisms. We show that radiative pumping is the emission from incoherent excitons and divide its rate into transmitted and re-absorbed components. On the other hand, the vibrational relaxation rate in the weak linear vibronic coupling regime is composed of two components: a $\mathcal{O}(1/N)$ contribution already accounted for by radiative pumping, and a $\mathcal{O}(1/N^2)$ contribution from a second-order process in the \textit{single}-molecule light-matter coupling that we identify as a polariton-assisted Raman scattering. We demonstrate that vibrational relaxation via this scattering is enhanced when the energy difference between the emission and the lower polariton transition corresponds to the vibrational excitation created in the Raman process.
- Abstract（参考訳）: 分子ビブロニック状態のボゾン化に基づく分子偏光子研究の形式化について述べる。
この定式化は、任意の数の分子$N$、励起、内部の振動構造を許容し、数値的にも解析的にも、$N\rightarrow\infty$制限を超える分子偏光子過程を研究するのに理想的である。
ここでは、この形式を用いて放射励起と振動緩和率を厳格に導出し、これらのメカニズムの根本的な違いを確立する。
放射励起は非コヒーレントエキシトンからの放射であり、その速度を透過および再吸収成分に分割することを示す。
一方、弱い線形ビブロニックカップリング系における振動緩和速度は、放射ポンピングによって既に説明されている$\mathcal{O}(1/N)$コントリビューションと、我々が偏光支援ラマン散乱とみなす‘textit{single}-moleculeライトマターカップリングにおける2次過程からの$\mathcal{O}(1/N^2)$コントリビューションの2つの成分からなる。
この散乱による振動緩和は、放射と下方偏光子遷移の間のエネルギー差がラマン過程で生じる振動励起に対応するときに促進されることを示す。
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