論文の概要: Nonlinear semiclassical spectroscopy of ultrafast molecular polariton dynamics
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2410.16630v1
- Date: Tue, 22 Oct 2024 02:19:13 GMT
- ステータス: 翻訳完了
- システム内更新日: 2024-10-23 14:27:10.838718
- Title: Nonlinear semiclassical spectroscopy of ultrafast molecular polariton dynamics
- Title（参考訳）: 超高速分子偏光子ダイナミクスの非線形半古典分光
- Authors: Michael Reitz, Arghadip Koner, Joel Yuen-Zhou,
- Abstract要約: 分子偏光子の超高速非線形応答の体系的かつ効率的な記述を可能にする理論的枠組みを導入する。
我々のアプローチは、分子ハミルトニアンと空洞場の半古典的平均場進化に基づいている。
パルスを格納することで、空洞が自由空間では不可能な追加の励起経路を促進することを示す。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
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- Abstract: We introduce a theoretical framework that allows for the systematic and efficient description of the ultrafast nonlinear response of molecular polaritons, i.e., hybrid light-matter states, in the collective regime of large numbers of molecules $\mathcal N$ coupled to the cavity photon mode. Our approach is based on a semiclassical, mean-field evolution of the molecular Hamiltonian and the cavity field, which is complemented by a perturbative expansion of both light and matter counterparts in the input fields entering the cavity. In addition, expansion in terms of the pulse phases enables us to disentangle different excitation pathways in Liouville space, thereby distinguishing contributions to the nonlinear response. The formalism extends traditional free-space nonlinear spectroscopy by incorporating the feedback of matter onto the light field via the induced polarization. We demonstrate the utility of the framework by applying it to the calculation of pump-probe polariton spectra and show how, by storing the pulses, the cavity facilitates additional excitation pathways which are not possible in free space. Our method, which does not scale with $\mathcal N$, is broadly applicable and can be extended to a wide range of current experiments investigating the dynamical nonlinear response of hybrid light-matter states.
- Abstract（参考訳）: キャビティ光子モードに結合した多数の分子の集合状態において、分子偏光子の超高速非線形応答、すなわちハイブリッド光物質状態の体系的かつ効率的な記述を可能にする理論的枠組みを導入する。
我々のアプローチは、分子ハミルトニアンとキャビティ場の半古典的平均場進化に基づいており、キャビティに入る入力場における光と物質の両方の摂動膨張によって補完される。
さらに、パルス位相の展開により、リウヴィル空間内の異なる励起経路をアンタングルし、非線形応答への寄与を区別することができる。
フォーマリズムは、誘導偏光による光場への物質のフィードバックを組み込むことによって、伝統的な自由空間非線形分光を拡張している。
本稿では,ポンププローブポラリトンスペクトルの計算にこのフレームワークを適用し,パルスを蓄積することにより,空洞が自由空間では不可能な追加励起経路をいかに促進するかを示す。
提案手法は$\mathcal N$でスケールしないが、広く適用可能であり、ハイブリッド光物質状態の動的非線形応答を調査する幅広い実験に拡張することができる。
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