論文の概要: Non-perturbative exciton transfer rate analysis of the Fenna-Matthews-Olson photosynthetic complex under reduced and oxidised conditions

• arxiv url: http://arxiv.org/abs/2412.14883v1
• Date: Wed, 18 Dec 2024 16:19:19 GMT
• ステータス: 翻訳完了
• システム内更新日: 2024-12-20 13:29:59.715964
• Title: Non-perturbative exciton transfer rate analysis of the Fenna-Matthews-Olson photosynthetic complex under reduced and oxidised conditions
• Title（参考訳）: 還元および酸化条件下でのFenna-Matthews-Olson光合成錯体の非摂動励起子移動速度解析
• Authors: Hallmann Ó. Gestsson, Charlie Nation, Jacob S. Higgins, Gregory S. Engel, Alexandra Olaya-Castro,
• Abstract要約: 2次元光学分光実験により、FMO(Fenna-Matthews-Olson)光合成複合体の励起子伝達経路は、還元および酸化条件下で大きく異なることが示されている。 レッドフィールド理論は、実験結果と酸化的オンサイトエネルギーシフトによる励起子移動率の変化を結びつけるために用いられた。 物理画像を修正した転送速度の非摂動的推定を行う。
• 参考スコア（独自算出の注目度）: 39.58317527488534
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• Abstract: Two-dimensional optical spectroscopy experiments have shown that exciton transfer pathways in the Fenna-Matthews-Olson (FMO) photosynthetic complex differ drastically under reduced and oxidised conditions, suggesting a functional role for collective vibronic mechanisms that may be active in the reduced form but attenuated in the oxidised state. Higgins et al. [PNAS 118 (11) e2018240118 (2021)] used Redfield theory to link the experimental observations to altered exciton transfer rates due to oxidative onsite energy shifts that detune excitonic energy gaps from a specific vibrational frequency of the bacteriochlorophyll (BChl) a. Using a memory kernel formulation of the hierarchical equations of motion, we present non-perturbative estimations of transfer rates that yield a modified physical picture. Our findings indicate that onsite energy shifts alone cannot reproduce the observed rate changes in oxidative environments, either qualitatively or quantitatively. By systematically examining combined changes both in site energies and the local environment for the oxidised complex, while maintaining consistency with absorption spectra, our results suggest that vibronic tuning of transfer rates may indeed be active in the reduced complex. However, we achieve qualitative, but not quantitative, agreement with the experimentally measured rates. Our analysis indicates potential limitations of the FMO electronic Hamiltonian, which was originally derived by fitting spectra to second-order cumulant and Redfield theories. This suggests that reassessment of these electronic parameters with a non-perturbative scheme, or derived from first principles, is essential for a consistent and accurate understanding of exciton dynamics in FMO under varying redox conditions.
• Abstract（参考訳）: 2次元光学分光実験により、FMO(Fenna-Matthews-Olson)光合成複合体の励起子伝達経路は、還元および酸化条件下で大きく異なることが示され、還元形態では活性であるが酸化状態では減衰する集合的な振動機構の機能的役割が示唆された。 Higgins et al [PNAS 118 (11) e2018240118 (2021)] はレッドフィールド理論を用いて、バクテリオクロロフィル (BChl) a の特定の振動周波数から励起エネルギーギャップを脱離させる酸化オンサイトエネルギーシフトによる励起子移動率の変化を実験結果と結びつけた。 運動の階層的な方程式のメモリカーネル定式化を用いて、物理図形を修正した転送速度の非摂動的推定を行う。 以上の結果から, 現場でのエネルギーシフトだけでは, 定性的・定量的に, 酸化環境下での観測速度変化を再現できないことが示唆された。 吸収スペクトルとの整合性を維持しつつ, 反応場エネルギーと酸化錯体の局所環境の複合的な変化を系統的に検討することにより, 反応速度のビブロニックチューニングは, 還元錯体において実際に有効である可能性が示唆された。 しかし, 定性的だが定量的ではないが, 実験的な測定値と一致している。 FMO電子ハミルトニアンの潜在的な限界は、元々は2階累積理論とレッドフィールド理論にスペクトルを合わせることによって導かれたものである。 これは、これらの電子パラメータを非摂動的スキームで再評価すること、あるいは第一原理から導かれることは、FMOにおける様々な酸化還元条件下での励起子力学の一貫性と正確な理解に不可欠であることを示唆している。

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