論文の概要: Cavity-Mediated Collective Resonant Suppression of Local Molecular Vibrations
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2502.10917v1
- Date: Sat, 15 Feb 2025 22:21:44 GMT
- ステータス: 翻訳完了
- システム内更新日: 2025-02-18 14:10:21.191793
- Title: Cavity-Mediated Collective Resonant Suppression of Local Molecular Vibrations
- Title（参考訳）: 空洞を媒介とした局所分子振動の集団共振抑制
- Authors: Vasil Rokaj, Ilia Tutunnikov, H. R. Sadeghpour,
- Abstract要約: 近年の分極化学の進歩は、化学反応が共振器内の集合振動強い結合(VSC)を介して制御できることを示唆している。
分子アンサンブルの分子アンサンブルの動的機構をVSCで解析し,強い集団結合が集団的ビートを誘導することを示した。
我々のモデルは、集団VSCが集団状態における局所分子振動を共鳴的に減衰させ、化学反応性を変化させる可能性についての洞察を提供する。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
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- Abstract: Recent advances in polaritonic chemistry suggest that chemical reactions can be controlled via collective vibrational strong coupling (VSC) in a cavity. We provide an analytical framework for the dynamics of a molecular ensemble under VSC, revealing that strong collective coupling induces a collective beating, with a period inversely proportional to the collective vacuum Rabi splitting. This emergent beating period occurs over significantly longer time scales than either the individual molecular vibration or cavity field oscillation period, and peaks at the cavity-molecule resonance, consistent with polaritonic chemistry experiments. Most importantly, the collective beating is imprinted on the local dynamics and resonantly suppresses individual molecular vibrations when the molecules are vibrationally excited, as in activated complexes, formed in chemical reactions. The cavity mediates an energy exchange between the excited and the ground-state molecules, affecting the dynamics of the whole ensemble. In the ultrastrong coupling regime, we find that the local vibrations are modified by the cavity even at short time scales. Our analytical model offers insights into how collective VSC can resonantly dampen local molecular vibrations in the collective regime, potentially altering chemical reactivity.
- Abstract（参考訳）: 近年の分極化学の進歩は、化学反応が共振器内の集合振動強い結合(VSC)を介して制御できることを示唆している。
我々は、VSC下での分子アンサンブルのダイナミックス解析の枠組みとして、強い集団結合が集団的ビートを誘導し、その周期は集団的真空ラビ分裂に逆比例することを示した。
この創発的ビーティング周期は、個々の分子振動または空洞場振動周期よりもはるかに長い時間スケールで発生し、極性化学実験と一致する空洞-分子共鳴でピークに達する。
最も重要なことに、集合的ビートは局所力学に印加され、化学反応で形成される活性錯体のように、分子が振動的に励起されたときに個々の分子振動を共鳴的に抑制する。
空洞は励起分子と基底状態分子の間のエネルギー交換を媒介し、アンサンブル全体の力学に影響を及ぼす。
超強結合系では, 短時間でも局所振動がキャビティによって変化することがわかった。
我々の分析モデルは、集団VSCが集団構造における局所分子振動を共鳴的に減衰させ、化学反応性を変化させる可能性を示唆する。
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