論文の概要: Enhanced optical nonlinearities under strong light-matter coupling
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2006.08519v1
- Date: Mon, 15 Jun 2020 16:21:58 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-05-13 20:17:54.148909
- Title: Enhanced optical nonlinearities under strong light-matter coupling
- Title（参考訳）: 強光子結合による光学的非線形性の向上
- Authors: Raphael F. Ribeiro, Jorge A. Campos-Gonzalez-Angulo, Noel C. Giebink,
Wei Xiong, Joel Yuen-Zhou
- Abstract要約: N$アンハーモニック・マルチレベル・システムからなるモデルの非線形光学について検討する。
マイクロキャビティ内の分子系は、偏光子共鳴の高品質のため、非線形現象が著しく高められる可能性がある。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 2.1352125958665136
- License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
- Abstract: Optical microcavities and metallic nanostructures have been shown to
significantly modulate the dynamics and spectroscopic response of molecular
systems. We present a study of the nonlinear optics of a model consisting of
$N$ anharmonic multilevel systems (e.g., Morse oscillators) undergoing
collective strong coupling with a resonant infrared microcavity. We find that,
under experimentally accessible conditions, molecular systems in microcavities
may have nonlinear phenomena significantly intensified due to the high quality
of polariton resonances and the enhanced microcavity electromagnetic energy
density relative to free space. Particularly large enhancement of multiphoton
absorption happens when multipolariton states are resonant with bare molecule
multiphoton transitions. In particular, our model predicts two-photon
absorption cross section enhancements by several orders of magnitude relative
to free space when the Rabi splitting $\Omega_R$ is approximately equal to the
molecular anharmonic shift $2\Delta$. Our results provide rough upper bounds to
resonant nonlinear response enhancement factors as relaxation to dark states is
treated phenomenologically. Notably, ensembles of two-level systems undergoing
strong coupling with a cavity (described by the Tavis-Cummings model) show no
such optical nonlinearity enhancements, highlighting the rich phenomenology
afforded by multilevel anharmonic systems. Similar conclusions are expected to
hold for excitonic systems that share features with our model (e.g., molecular
dyes with accessible S_0 -> S_1 -> S_2 transitions) and strongly interact with
a UV-visible cavity.
- Abstract（参考訳）: 光マイクロキャビティと金属ナノ構造は分子系のダイナミクスと分光応答を著しく変調することが示されている。
本稿では,n$アンハーモニック多層系(モース振動子など)と共振型赤外線マイクロキャビティを結合した非線形光学の研究を行う。
実験条件下では, マイクロキャビティの分子系は, 偏光子共鳴の高品質さと, 自由空間に対する電磁エネルギー密度の増大により, 非線形現象が著しく高められる可能性がある。
特に多光子吸収の増大は、多極子状態が素分子多光子遷移と共鳴しているときに起こる。
特に,2光子吸収断面積の増大を自由空間に対して数桁の差で予測し,Raviの分割は分子アンハーモニックシフトの2.Delta$とほぼ等しい。
本研究は, 暗黒状態への緩和を現象論的に扱うことにより, 共鳴非線形応答促進因子に対する粗い上限を与える。
特に、キャビティとの強い結合(tavis-cummingsモデルによる)を受ける2段階系のアンサンブルは、そのような光学的非線形性の強化を示しておらず、多階無調和系によって与えられる豊かな現象論を強調する。
同様の結論は、我々のモデル(例えば、アクセス可能なs_0 -> s_1 -> s_2遷移を持つ分子染料)と特徴を共有し、紫外線可視キャビティと強く相互作用する励起子系にも期待されている。
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