論文の概要: Giant optomechanical spring effect in plasmonic nano- and picocavities probed by surface-enhanced Raman scattering

• arxiv url: http://arxiv.org/abs/2204.09641v2
• Date: Mon, 13 Nov 2023 09:23:37 GMT
• ステータス: 処理完了
• システム内更新日: 2023-11-14 23:05:22.539823
• Title: Giant optomechanical spring effect in plasmonic nano- and picocavities probed by surface-enhanced Raman scattering
• Title（参考訳）: 表面増強ラマン散乱法によるプラズモニックナノ・ピクトキャビティの巨大光春効果
• Authors: Lukas A. Jakob, William M. Deacon, Yuan Zhang, Bart de Nijs, Elena Pavlenko, Shu Hu, Cloudy Carnegie, Tomas Neuman, Ruben Esteban, Javier Aizpurua, Jeremy J. Baumberg
• Abstract要約: 分子振動は可視光に結合するが弱く、相互相互作用が小さいため、非線形光学では無視されることが多い。 プラズモンナノキャビティとピコキャビティが提供する極端閉じ込めは,光学的カップリングを十分に向上させることができることを示す。
• 参考スコア（独自算出の注目度）: 8.713553888457293
• License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
• Abstract: Molecular vibrations couple to visible light only weakly, have small mutual interactions, and hence are often ignored for non-linear optics. Here we show the extreme confinement provided by plasmonic nano- and pico-cavities can sufficiently enhance optomechanical coupling so that intense laser illumination drastically softens the molecular bonds. This optomechanical pumping regime produces strong distortions of the Raman vibrational spectrum related to giant vibrational frequency shifts from an optical spring effect which is hundred-fold larger than in traditional cavities. The theoretical simulations accounting for the multimodal nanocavity response and near-field-induced collective phonon interactions are consistent with the experimentally-observed non-linear behavior exhibited in the Raman spectra of nanoparticle-on-mirror constructs illuminated by ultrafast laser pulses. Further, we show indications that plasmonic picocavities allow us to access the optical spring effect in single molecules with continuous illumination. Driving the collective phonon in the nanocavity paves the way to control reversible bond softening, as well as irreversible chemistry.
• Abstract（参考訳）: 分子振動は可視光に弱くのみ結合し、相互相互作用が小さいため、非線形光学では無視されることが多い。 ここでは、プラズモニックナノキャビティとピコキャビティによって提供される極端な閉じ込めが光機械的カップリングを十分に強化し、強いレーザー照明が分子結合を著しく軟化することを示す。 この光機械式ポンプ装置は、従来のキャビティよりも数百倍大きい光バネ効果から大きな振動周波数シフトに関連するラマン振動スペクトルの強い歪みを生み出す。 マルチモーダルナノキャビティ応答と近接場誘起フォノン相互作用を考慮した理論シミュレーションは、超高速レーザーパルスで照射されたナノ粒子-ミラー構造のラマンスペクトルに現れる実験的に観察された非線形挙動と一致している。 さらに, プラズモニックピコキャビティにより, 単一分子の光学ばね効果を連続照明で得ることができることを示す。 ナノキャビティで集合フォノンを駆動することで、可逆性結合の軟化や可逆性化学を制御することができる。

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