論文の概要: Unraveling excitation energy transfer assisted by collective behaviors
of vibrations
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2010.04256v1
- Date: Thu, 8 Oct 2020 21:00:29 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-04-29 15:25:20.144503
- Title: Unraveling excitation energy transfer assisted by collective behaviors
of vibrations
- Title（参考訳）: 振動の集団的挙動を補助する非破壊励起エネルギー伝達
- Authors: Zeng-Zhao Li, Liwen Ko, Zhibo Yang, Mohan Sarovar, K. Birgitta Whaley
- Abstract要約: ドナー-ブリッジ-アクセプター三量体クロモフォア系と2つの振動自由度を結合するクロモフォア系について検討した。
単一および複数フォノン振動支援エネルギー伝達(VAET)ダイナミクスのスペクトル特性を明らかにした。
二光子吸収のフォノンアナログと、トリマー系と振動自由度の両方を同時に励起させる新しいヘテロ励起機構を観察する。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 5.778286019574835
- License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
- Abstract: We investigate how collective behaviors of vibrations such as cooperativity
and interference can enhance energy transfer in a nontrivial way, focusing on
an example of a donor-bridge-acceptor trimeric chromophore system coupled to
two vibrational degrees of freedom. Employing parameters selected to provide an
overall uphill energy transfer from donor to acceptor, we use numerical
calculations of dynamics in a coupled exciton-vibration basis, together with
perturbation-based analytics and calculation of vibronic spectra, we identify
clear spectral features of single- and multi-phonon vibrationally-assisted
energy transfer (VAET) dynamics, where the latter include up to six-phonon
contributions. We identify signatures of vibrational cooperation and
interference that provide enhancement of energy transfer relative to that
obtained from VAET with a single vibrational mode. We observe a phononic
analogue of two-photon absorption, as well as a novel heteroexcitation
mechanism in which a single phonon gives rise to simultaneous excitation of
both the trimeric system and the vibrational degrees of freedom. The impact of
vibrations and of the one- and two-phonon VAET processes on the energy transfer
are seen to be quite different in the weak and strong site-vibration coupling
regimes. In the weak coupling regime, two-phonon processes dominate, whereas in
the strong coupling regime up to six-phonon VAET processes can be induced. The
VAET features are seen to be enhanced with increasing temperature and
site-vibration coupling strength, and are reduced in the presence of
dissipation. We analyze the dependence of these phenomena on the explicit form
of the chromophore-vibration couplings, with comparison of VAET spectra for
local and non-local couplings.
- Abstract（参考訳）: 本研究では,2自由度に結合したドナーブリッジ・アクセプタ三量体クロフォア系の例に着目し,協調性や干渉などの振動の集団的挙動がエネルギー移動を非自明に促進する方法について検討した。
ドナーからアクセプターへの総合的な上り坂エネルギー移動を提供するために選択されたパラメータを用いて、摂動に基づく分析と振動スペクトルの計算とともに、結合励起子-振動基底におけるダイナミクスの数値計算を用いて、単一およびマルチフォノン振動支援エネルギー移動(vaet)ダイナミクスのスペクトル特徴を同定し、後者は最大6フォノン寄与を含む。
我々は,単一振動モードでVAETから得られたものと比べエネルギー移動を促進できる振動協調と干渉の符号を同定する。
2光子吸収のフォノニックアナログと、1つのフォノンがトリメリック系と振動の自由度の両方を同時に励起する新しいヘテロ励起機構を観察した。
エネルギー移動に対する振動と1-および2-フォノン・ベート過程の影響は、弱い部位-振動結合系ではかなり異なることが示されている。
弱結合系では2-フォノン過程が支配的であり、強結合系では6-フォノンvaetプロセスが誘導される。
VAET特性は, 温度とサイト振動結合強度の増大とともに向上し, 散逸の有無で低下すると考えられる。
局所および非局所的な結合に対するVAETスペクトルとの比較により,これらの現象の発色・発色結合の明示的な形態への依存性を解析した。
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