論文の概要: Driving Force and Nonequilibrium Vibronic Dynamics in Charge Separation
of Strongly Bound Electron-Hole Pairs
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2205.06623v1
- Date: Wed, 11 May 2022 17:51:21 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-02-13 12:12:53.566553
- Title: Driving Force and Nonequilibrium Vibronic Dynamics in Charge Separation
of Strongly Bound Electron-Hole Pairs
- Title（参考訳）: 強境界電子ホール対の電荷分離における駆動力と非平衡ビブロニックダイナミクス
- Authors: Alejandro D. Somoza, Nicola Lorenzoni, James Lim, Susana F. Huelga,
Martin B. Plenio
- Abstract要約: 本研究では,1,2,3次元ドナー・アクセプタネットワークにおける電荷分離のダイナミクスについて検討する。
これにより、過度な振動運動が効率的な長距離電荷分離を誘導する正確な条件を特定できる。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 59.94347858883343
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: Electron-hole pairs in organic photovoltaics dissociate efficiently despite
their Coulomb-binding energy exceeding thermal energy at room temperature. The
electronic states involved in charge separation couple to structured
vibrational environments containing multiple underdamped modes. The
non-perturbative simulations of such large, spatially extended
electronic-vibrational (vibronic) systems remains an outstanding challenge.
Current methods bypass this difficulty by considering effective one-dimensional
Coulomb potentials or unstructured environments. Here we extend and apply a
recently developed method for the non-perturbative simulation of open quantum
systems to the dynamics of charge separation in one, two and three-dimensional
donor-acceptor networks. This allows us to identify the precise conditions in
which underdamped vibrational motion induces efficient long-range charge
separation. Our analysis provides a comprehensive picture of ultrafast charge
separation by showing how different mechanisms driven either by electronic or
vibronic couplings are well differentiated for a wide range of driving forces
and how entropic effects become apparent in large vibronic systems. These
results allow us to quantify the relative importance of electronic and vibronic
contributions in organic photovoltaics and provide a toolbox for the design of
efficient charge separation pathways in artificial nanostructures.
- Abstract（参考訳）: 有機太陽電池の電子ホール対は、クーロン結合エネルギーが室温の熱エネルギーを超えるにもかかわらず効率的に解離する。
電荷分離にかかわる電子状態は、複数の弱減衰モードを含む構造的な振動環境に結合する。
このような大規模で空間的に拡張された電子振動系(vibronic)システムの非摂動シミュレーションは、いまだに優れた課題である。
現在の手法では、効果的な1次元クーロンポテンシャルや非構造環境を考慮してこの困難を回避している。
ここでは,1,2,3次元ドナー・アクセプタネットワークにおける電荷分離のダイナミクスに対して,オープン量子系の非摂動シミュレーション法を拡張し,適用する。
これにより、過度な振動運動が効率的な長距離電荷分離を誘導する正確な条件を特定できる。
超高速電荷分離の包括的図は,電子結合とビブロンカップリングによるメカニズムの違いが,広範囲の駆動力に対してどのようによく区別されているか,大規模ビブロン系においてエントロピー効果がどのように現れるかを示すものである。
これらの結果から,有機太陽光発電における電子的およびビブロニック的寄与の相対的重要性を定量化し,人工ナノ構造における効率的な電荷分離経路の設計のためのツールボックスを提供する。
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