論文の概要: Two-dimensional spectroscopy beyond the perturbative limit: the
influence of finite pulses and detection modes
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2011.04343v1
- Date: Mon, 9 Nov 2020 11:13:10 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-04-24 21:26:48.078448
- Title: Two-dimensional spectroscopy beyond the perturbative limit: the
influence of finite pulses and detection modes
- Title（参考訳）: 摂動限界を超えた二次元分光:有限パルスと検出モードの影響
- Authors: Andr\'e Anda, Jared H. Cole
- Abstract要約: 2次元電子分光法(2DES)は、量子系内のコヒーレンスとエネルギーの流れのプローブを提供する。
2DESの数値モデリングは極めて重要であり、ある程度に脈動スキームを近似する必要がある。
ここでは、有限パルス幅と振幅が2DES信号に与える影響を調べるために、非摂動時間進化を用いる。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
- Abstract: Ultra-fast and multi-dimensional spectroscopy gives a powerful looking glass
into the dynamics of molecular systems. In particular two-dimensional
electronic spectroscopy (2DES) provides a probe of coherence and the flow of
energy within quantum systems which is not possible with more conventional
techniques. While heterodyne-detected (HD) 2DES is increasingly common, more
recently fluorescence-detected (FD) 2DES offers new opportunities, including
single-molecule experiments. However in both techniques it can be difficult to
unambiguously identify the pathways which dominate the signal. Therefore the
use of numerically modelling of 2DES is vitally important, which in turn
requires approximating the pulsing scheme to some degree. Here we employ
non-pertubative time evolution to investigate the effects of finite pulse width
and amplitude on 2DES signals. In doing so we identify key differences in the
response of HD and FD detection schemes, as well as the regions of parameter
space where the signal is obscured by unwanted artefacts in either technique.
Mapping out parameter space in this way provides a guide to choosing
experimental conditions and also shows in which limits the usual theoretical
approximations work well and which limits more sophisticated approaches are
required.
- Abstract（参考訳）: 超高速・多次元分光法は分子系の力学に強力なガラスを与える。
特に二次元電子分光法 (2des) はコヒーレンスと量子系内のエネルギーの流れのプローブを提供するが、従来の手法では不可能である。
ヘテロダイン検出(HD)2DESはますます一般的になっているが、より最近の蛍光検出(FD)2DESは単一分子実験を含む新しい機会を提供する。
しかし、どちらの手法でも、信号を支配する経路を明確に特定することは困難である。
したがって、2DESの数値モデリングの利用は極めて重要であり、その場合はパルシングスキームをある程度近似する必要がある。
本研究では,2des信号に対する有限パルス幅と振幅の影響を調べるために,非パーキュベーティブ時間発展を用いる。
そこで我々は,HDおよびFD検出方式の応答と,信号が不要なアーティファクトによって隠蔽されるパラメータ空間の領域に,重要な違いを同定する。
このようにパラメータ空間をマッピングすることは、実験条件を選択するためのガイドとなり、通常の理論近似の限界がうまく機能し、より洗練されたアプローチが必要となることを示す。
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