論文の概要: Electronic Quantum Coherence in Glycine Molecules Probed with Ultrashort
X-ray Pulses in Real Time
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2012.04852v4
- Date: Tue, 12 Apr 2022 07:40:05 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-04-21 08:16:07.598983
- Title: Electronic Quantum Coherence in Glycine Molecules Probed with Ultrashort
X-ray Pulses in Real Time
- Title（参考訳）: 超短x線パルスでリアルタイムに観察したグリシン分子の電子量子コヒーレンス
- Authors: David Schwickert, Marco Ruberti, P\v{r}emys Koloren\v{c}, Sergey
Usenko, Andreas Przystawik, Karolin Baev, Ivan Baev, Markus Braune, Lars
Bocklage, Marie Kristin Czwalinna, Sascha Deinert, Stefan D\"usterer, Andreas
Hans, Gregor Hartmann, Christian Haunhorst, Marion Kuhlmann, Steffen Palutke,
Ralf R\"ohlsberger, Juliane R\"onsch-Schulenburg, Philipp Schmidt, Sven
Toleikis, Jens Viefhaus, Michael Martins, Andr\'e Knie, Detlef Kip, Vitali
Averbukh, Jon P. Marangos, Tim Laarmann
- Abstract要約: 光イオン化分子の電子状態と超高速電子-ホール移動の過程の間の量子コヒーレンスを、光イオン化誘起分子分解を管理する電荷配向反応性の量子機構として推し進めている。
ここでは、光イオン化アミノ酸グリシンの量子コヒーレンスを生成および直接探究するために、X線を用いる。
遅延X線パルスは、オージェ崩壊を誘発する共鳴X線吸収と、逐次二重光イオン化による光電子放出によって誘導されたコヒーレンスを追跡する。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.8523919911999691
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: Quantum coherence between electronic states of a photoionized molecule and
the resulting process of ultrafast electron-hole migration have been put
forward as a possible quantum mechanism of charge-directed reactivity governing
the photoionization-induced molecular decomposition. Attosecond experiments
based on the indirect (fragment ion-based) characterization of the proposed
electronic phenomena suggest that the photoionization-induced electronic
coherence can survive for tens of femtoseconds, while some theoretical studies
predict much faster decay of the coherence due to the quantum uncertainty in
the nuclear positions and the nuclear-motion effects. The open questions are:
do long-lived electronic quantum coherences exist in complex molecules and can
they be probed directly, i.e. via electronic observables? Here, we use x-rays
both to create and to directly probe quantum coherence in the photoionized
amino acid glycine. The outgoing photoelectron wave leaves behind a positively
charged ion that is in a coherent superposition of quantum mechanical
eigenstates lying within the ionizing pulse spectral bandwidth. Delayed x-ray
pulses track the induced coherence through resonant x-ray absorption that
induces Auger decay and by the photoelectron emission from sequential double
photoionization. Sinusoidal temporal modulation of the detected signal at early
times (0 - 25 fs) is observed in both measurements. Advanced ab initio
many-electron simulations, taking into account the quantum uncertainty in the
nuclear positions, allow us to explain the first 25 fs of the detected coherent
quantum evolution in terms of the electronic coherence.
- Abstract（参考訳）: 光イオン化分子の電子状態と超高速電子-ホール移動の過程の間の量子コヒーレンスを、光イオン化誘起分子分解を管理する電荷配向反応性の量子機構として推し進めている。
提案された電子現象の間接的(フラグメントイオンに基づく)キャラクタリゼーションに基づくアト秒実験は、光電離誘起電子コヒーレンスが数十フェムト秒も存続できることを示唆しているが、いくつかの理論的研究は核位置の量子不確かさと核運動効果によるコヒーレンスのより早い崩壊を予測している。
長い寿命を持つ電子量子コヒーレンスが複雑な分子の中に存在するか、そしてそれらは直接、すなわち電子観測可能性を介して観測できるのか?
ここでは、光イオン化アミノ酸グリシンにおける量子コヒーレンスの生成と直接プローブの両方にX線を用いる。
出射光電子波は、電離パルススペクトル帯域内に位置する量子力学的固有状態のコヒーレントな重ね合わせにある正電荷イオンの後に残る。
遅延X線パルスは、オージェ崩壊を誘発する共鳴X線吸収と、逐次二重光イオン化による光電子放出によって誘導されたコヒーレンスを追跡する。
両測定ともに,検出信号の早期(0～25 fs)の正弦波時間変調が観察された。
先進的なアブイニシアト多電子シミュレーションは、核位置における量子不確実性を考慮して、検出されたコヒーレント量子進化の最初の25 fsを電子コヒーレンスの観点から説明することができる。
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