論文の概要: Applicability of the thawed Gaussian wavepacket dynamics to the calculation of vibronic spectra of molecules with double-well potential energy surfaces

• arxiv url: http://arxiv.org/abs/2201.05660v2
• Date: Mon, 4 Apr 2022 23:54:08 GMT
• ステータス: 処理完了
• システム内更新日: 2023-03-01 04:23:00.372853
• Title: Applicability of the thawed Gaussian wavepacket dynamics to the calculation of vibronic spectra of molecules with double-well potential energy surfaces
• Title（参考訳）: ダブルウェルポテンシャルエネルギー面を有する分子の振動スペクトル計算への解凍ガウス波束力学の適用性
• Authors: Tomislav Begu\v{s}i\'c, Enrico Tapavicza, Ji\v{r}\'i Van\'i\v{c}ek
• Abstract要約: 半古典的ウェーブパケットアプローチは従来の高調波近似よりも頑健であり、より正確なスペクトルを提供する。 この方法は効率的であり、単一の古典的アブ初期分子動力学軌道のみを必要とする。
• 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
• License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
• Abstract: Simulating vibrationally resolved electronic spectra of anharmonic systems, especially those involving double-well potential energy surfaces, often requires expensive quantum dynamics methods. Here, we explore the applicability and limitations of the recently proposed single-Hessian thawed Gaussian approximation for the simulation of spectra of systems with double-well potentials, including 1,2,4,5-tetrafluorobenzene, ammonia, phosphine, and arsine. This semiclassical wavepacket approach is shown to be more robust and to provide more accurate spectra than the conventional harmonic approximation. Specifically, we identify two cases in which the Gaussian wavepacket method is especially useful due to the breakdown of the harmonic approximation: (i) when the nuclear wavepacket is initially at the top of the potential barrier but delocalized over both wells, e.g., along a low-frequency mode, and (ii) when the wavepacket has enough energy to classically go over the low potential energy barrier connecting the two wells. The method is efficient and requires only a single classical ab initio molecular dynamics trajectory, in addition to the data required to compute the harmonic spectra. We also present an improved algorithm for computing the wavepacket autocorrelation function, which guarantees that the evaluated correlation function is continuous for arbitrary size of the time step.
• Abstract（参考訳）: 振動分解された無調和系の電子スペクトル、特に二重井戸ポテンシャルエネルギー表面を含むものは、しばしば高価な量子力学法を必要とする。 本研究では, 1,2,4,5-テトラフルオロベンゼン, アンモニア, ホスフィン, アルシンなど, 二重ウェルポテンシャルを持つ系のスペクトルシミュレーションに対する, 最近提案されている単一ヘシアン解凍ガウス近似の適用可能性と限界について検討する。 この半古典的ウェーブパックアプローチは、従来の調和近似よりもロバストで正確なスペクトルを与えることが示されている。 具体的には、gaussian wavepacket法が特に有用である2つのケースを、調和近似の分解により同定する。 (i)最初に核波束がポテンシャル障壁の最上部にあるとき、例えば低周波モードに沿って両井戸上に非局在化したとき、及び (II)波束が2つの井戸を結ぶ低電位エネルギー障壁を古典的に越えられるだけのエネルギーを持つとき。 この方法は効率的であり、調和スペクトルを計算するのに必要なデータに加えて、単一の古典的アブ初期分子動力学軌道のみを必要とする。 また, 時間ステップの任意のサイズに対して, 評価された相関関数が連続であることを保証し, ウェーブパック自己相関関数を計算するための改良アルゴリズムを提案する。

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