論文の概要: Cavity-Catalyzed Hydrogen Transfer Dynamics in an Entangled Molecular
Ensemble under Vibrational Strong Coupling
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2301.04074v3
- Date: Tue, 11 Apr 2023 15:46:12 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-04-12 18:18:48.354215
- Title: Cavity-Catalyzed Hydrogen Transfer Dynamics in an Entangled Molecular
Ensemble under Vibrational Strong Coupling
- Title（参考訳）: 振動強い結合下での絡み合った分子集合におけるキャビティ触媒水素移動ダイナミクス
- Authors: Eric W. Fischer, Peter Saalfrank
- Abstract要約: 我々は、分子の集合における空洞誘起量子力学を研究するためにシュル・オーディンガー方程式を数値的に解く。
キャビティは,エノールからエネチオールへの水素移動を実際に実施し,光-物質相互作用強度によって移動速度が著しく増加することを示した。
アンサンブルサイズに対する力学の非自明な依存は、明らかにスケールされた単一分子モデルを超えている。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
- Abstract: Microcavities have been shown to influence the reactivity of molecular
ensembles by strong coupling of molecular vibrations to quantized cavity modes.
In quantum mechanical treatments of such scenarios, frequently idealized models
with single molecules and scaled, effective molecule-cavity interactions or
alternatively ensemble models with simplified model Hamiltonians are used. In
this work, we go beyond these models by applying an ensemble variant of the
Pauli-Fierz Hamiltonian for vibro-polaritonic chemistry and numerically solve
the underlying time-dependent Schr\"odinger equation to study the
cavity-induced quantum dynamics in an ensemble of thioacetylacetone (TAA)
molecules undergoing hydrogen transfer under vibrational strong coupling (VSC)
conditions. Beginning with a single molecule coupled to a single cavity mode,
we show that the cavity indeed enforces hydrogen transfer from an enol to an
enethiol configuration with transfer rates significantly increasing with
light-matter interaction strength. This positive effect of the cavity on
reaction rates is different from several other systems studied so far, where a
retarding effect of the cavity on rates was found. It is argued that the cavity
``catalyzes'' the reaction by transfer of virtual photons to the molecule. The
same concept applies to ensembles with up to $N=20$ TAA molecules coupled to a
single cavity mode, where an additional, significant, ensemble-induced
collective isomerization rate enhancement is found. The latter is traced back
to complex entanglement dynamics of the ensemble, which we quantify by means of
von Neumann-entropies. A non-trivial dependence of the dynamics on ensemble
size is found, clearly beyond scaled single-molecule models, which we interpret
as transition from a multi-mode Rabi to a system-bath-type regime as $N$
increases.
- Abstract（参考訳）: マイクロキャビティは分子振動と量子化されたキャビティモードとの強い結合によって分子アンサンブルの反応性に影響を与えることが示されている。
このようなシナリオの量子力学的処理では、単一の分子とスケール化された、効果的な分子-キャビティ相互作用や、単純化されたモデルハミルトニアンによるオルタナブルモデルが頻繁に用いられる。
本研究では,振動強結合(vsc)条件下で水素移動を行うチオアセチルアセトン(taa)分子のアンサンブルにおける空洞誘起量子力学を研究するため,ビブロ・ポーラニオン化学にポーリ・フィエルツ・ハミルトニアンのアンサンブル変種を適用し,基礎となる時間依存シュル・オディンガー方程式を数値的に解いた。
単一分子を単一キャビティモードに結合させることから、キャビティはエノールからエンチオールへの水素移動を実際に強制し、光-物質相互作用の強さによって移動速度が著しく増加することを示した。
この空洞の反応速度に対する正の効果は、これまでのいくつかのシステムと異なり、空洞の反応速度に対する再ターディング効果が発見された。
空洞の「触媒」は仮想光子の分子への移動による反応であると考えられている。
同じ概念は、1つのキャビティモードに最大$n=20$のtaa分子を結合したアンサンブルにも適用される。
後者は、フォン・ノイマン-エントロピーによって定量化されるアンサンブルの複雑な絡み合いダイナミクスに遡る。
アンサンブルサイズに対する力学の非自明な依存は、明らかにスケールした単一分子モデルを超えており、N$が増加するにつれて、マルチモード Rabi からシステムバス型状態への遷移として解釈される。
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