論文の概要: Solution-phase single-particle spectroscopy for probing multi-polaronic
dynamics in quantum emitters at femtosecond resolution
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2304.00735v1
- Date: Mon, 3 Apr 2023 06:14:14 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-04-04 16:36:58.533445
- Title: Solution-phase single-particle spectroscopy for probing multi-polaronic
dynamics in quantum emitters at femtosecond resolution
- Title（参考訳）: フェムト秒分解能における量子エミッタのマルチポーラロンダイナミクス検出のための液相単粒子分光法
- Authors: Jiaojian Shi, Yuejun Shen, Feng Pan, Weiwei Sun, Anudeep Mangu, Cindy
Shi, Amy McKeown-Green, Parivash Moradifar, Moungi G. Bawendi, William E.
Moerner, Jennifer A. Dionne, Fang Liu, Aaron M. Lindenberg
- Abstract要約: 本研究では, 単分子および/または欠陥状態における試料平均動力学をフェムト秒分解能で前例のない明瞭度で検出する光子相関検出を用いた溶液相単粒子ポンププローブ分光法を開発した。
我々の研究は、単一エミッタ、分子、欠陥の超高速分光のための枠組みを提供し、量子情報応用のための超大規模キャラクタリゼーションと合成改善の新たな道を開く。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 6.722815153728718
- License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
- Abstract: The development of many optical quantum technologies depends on the
availability of solid-state single quantum emitters with near-perfect optical
coherence. However, a standing issue that limits systematic improvement is the
significant sample heterogeneity and lack of mechanistic understanding of
microscopic energy flow at the single emitter level and ultrafast timescales.
Here we develop solution-phase single-particle pump-probe spectroscopy with
photon correlation detection that captures sample-averaged dynamics in single
molecules and/or defect states with unprecedented clarity at femtosecond
resolution. We apply this technique to single quantum emitters in
two-dimensional hexagonal boron nitride, which suffers from significant
heterogeneity and low quantum efficiency. From millisecond to nanosecond
timescales, the translation diffusion, metastable-state-related bunching
shoulders, rotational dynamics, and antibunching features are disentangled by
their distinct photon-correlation timescales, which collectively quantify the
normalized two-photon emission quantum yield. Leveraging its femtosecond
resolution, spectral selectivity and ultralow noise (two orders of magnitude
improvement over solid-state methods), we visualize electron-phonon coupling in
the time domain at the single defect level, and discover the acceleration of
polaronic formation driven by multi-electron excitation. Corroborated with
results from a theoretical polaron model, we show how this translates to
sample-averaged photon fidelity characterization of cascaded emission
efficiency and optical decoherence time. Our work provides a framework for
ultrafast spectroscopy in single emitters, molecules, or defects prone to
photoluminescence intermittency and heterogeneity, opening new avenues of
extreme-scale characterization and synthetic improvements for quantum
information applications.
- Abstract（参考訳）: 多くの光量子技術の発展は、ほぼ完全な光コヒーレンスを持つ固体単一量子エミッタの可用性に依存する。
しかしながら、系統的な改善を制限するスタンディング問題は、単一のエミッタレベルと超高速時間スケールでの微視的エネルギーフローの重大なサンプルの不均一性と機械的な理解の欠如である。
フェムト秒分解能で前例のない明快さで単一分子および/または欠陥状態におけるサンプル平均ダイナミクスをキャプチャする光子相関検出を用いた溶液相単粒子ポンププローブ分光を開発した。
我々はこの手法を2次元六方晶窒化ホウ素の単一量子エミッタに適用し, 高い不均一性と低い量子効率に苦しむ。
ミリ秒からナノ秒の時間スケールでは、翻訳拡散、準安定状態関連肩、回転ダイナミクス、および反バンキング特性は、それぞれの異なる光子相関時間スケールによって切り離され、正規化された2光子放出量子収率を定量化する。
フェムト秒分解能、スペクトル選択率、超低ノイズ(固体法よりも2桁改善)を活用することで、単一欠陥レベルで時間領域における電子-フォノンカップリングを可視化し、多電子励起によるポーラロン形成の加速を検出する。
理論的ポーラロンモデルの結果と合致して、サンプル平均光子忠実性がカスケード放出効率と光デコヒーレンス時間にどのように変換されるかを示す。
我々の研究は、単一エミッタ、分子、欠陥の超高速分光のための枠組みを提供し、量子情報応用のための超大規模キャラクタリゼーションと合成改善の新たな道を開く。
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