論文の概要: Mapping Electronic Decoherence Pathways in Molecules
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2306.08574v2
- Date: Fri, 3 Nov 2023 20:38:14 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-11-07 22:05:17.576201
- Title: Mapping Electronic Decoherence Pathways in Molecules
- Title（参考訳）: 分子内の電子デコヒーレンス経路のマッピング
- Authors: Ignacio Gustin, Chang Woo Kim, David W. McCamant and Ignacio Franco
- Abstract要約: 縮合相環境に浸漬した分子性色素の電子的脱コヒーレンス経路を分離する手法を開発した。
スペクトル密度からデコヒーレンスダイナミクスを定量的に捉える方法を示す。
本研究では,DNA塩基チミンの水中における電子的脱コヒーレンス経路の解析による戦略の有用性について述べる。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: Establishing the fundamental chemical principles that govern molecular
electronic quantum decoherence has remained an outstanding challenge.
Fundamental questions such as how solvent and intramolecular vibrations or
chemical functionalization contribute to the decoherence remain unanswered and
are beyond the reach of state-of-the art theoretical and experimental
approaches. Here we address this challenge by developing a strategy to isolate
electronic decoherence pathways for molecular chromophores immersed in
condensed phase environments that enables elucidating how electronic quantum
coherence is lost. For this, we first identify resonant Raman spectroscopy as a
general experimental method to reconstruct molecular spectral densities with
full chemical complexity at room temperature, in solvent, and for fluorescent
and non-fluorescent molecules. We then show how to quantitatively capture the
decoherence dynamics from the spectral density and identify decoherence
pathways by decomposing the overall coherence loss into contributions due to
individual molecular vibrations and solvent modes. We illustrate the utility of
the strategy by analyzing the electronic decoherence pathways of the DNA base
thymine in water. Its electronic coherences decay in ~ 30 fs. The early-time
decoherence is determined by intramolecular vibrations while the overall decay
by solvent. Chemical substitution of thymine modulates the decoherence with
hydrogen-bond interactions of the thymine ring with water leading to the
fastest decoherence. Increasing temperature leads to faster decoherence as it
enhances the importance of solvent contributions but leaves the early-time
decoherence dynamics intact. The developed strategy opens key opportunities to
establish the connection between molecular structure and quantum decoherence as
needed to develop chemical strategies to rationally modulate it.
- Abstract（参考訳）: 分子電子量子デコヒーレンスを支配する基本的な化学原理を確立することは、依然として顕著な課題である。
溶媒と分子内振動や化学機能化がデコヒーレンスにどのように寄与するかといった基本的な疑問は未解決のままであり、最先端の理論的および実験的アプローチの到達を超えている。
そこで本研究では, 凝縮相環境に浸漬した分子クロマトフォの電子的デコヒーレンス経路を分離し, 電子的量子コヒーレンスの損失を解明する手法を開発した。
そこで本研究では, 共鳴ラマン分光法を, 室温, 溶媒, 蛍光分子, 非蛍光分子の化学複雑度で分子スペクトル密度を再構成する一般的な実験手法として同定した。
次に、スペクトル密度から脱コヒーレンスダイナミクスを定量的に捉え、脱コヒーレンス経路を個々の分子振動や溶媒モードによる寄与に分解して同定する方法を示す。
DNA塩基チミンの水中における電子的脱コヒーレンス経路の解析による戦略の有用性について述べる。
電子コヒーレンスは約30 fsで崩壊する。
早期のデコヒーレンスは分子内振動によって決定され、溶媒によって全崩壊する。
チミンの化学置換は、チミン環と水との水素結合相互作用によってデコヒーレンスを調節し、最も速いデコヒーレンスへと導く。
温度の上昇は溶媒の寄与の重要性を高めるため脱コヒーレンスを速くするが、初期の脱コヒーレンスダイナミクスはそのまま残る。
開発された戦略は、分子構造と量子デコヒーレンスの間の関係を確立する重要な機会を開き、それを合理的に調節する化学戦略を開発する。
関連論文リスト
- Ultrafast, all-optical coherence of molecular electron spins in room-temperature, aqueous solution [0.0]
この研究は、実験時間分解能を最大5桁改善することで、室温コヒーレンスの意味を再定義する。
分子量子ビットの新しい合成設計と応用への扉を開く新しい電子スピンコヒーレンス体制を公表した。
論文 参考訳（メタデータ） (2024-07-26T18:18:10Z) - Time resolved quantum tomography in molecular spectroscopy by the Maximal Entropy Approach [1.7563879056963012]
光化学反応における分子電子状態間の量子コヒーレンスの役割は何か?
最大エントロピー (MaxEnt) に基づく量子状態トモグラフィ (Quantum State Tomography, QST) アプローチは、分子動力学の研究においてユニークな利点をもたらす。
本稿では,分子の向きに依存した振動ダイナミクスを正確に把握する分子角分布モーメント(MADM)を利用する2つの方法を提案する。
電子サブシステムの絡み合いエントロピーを初めて構築することで、画期的なマイルストーンを達成する。
論文 参考訳（メタデータ） (2024-07-23T16:43:01Z) - Generalized energy gap law: An open system dynamics approach to non-adiabatic phenomena in molecules [0.0]
非断熱的な分子現象は、ほぼ全ての光物理および光化学過程の運命を司る。
単純でエレガントな説明であるエネルギーギャップ法は、50年前に導かれた。
我々はこの理論を再検討し、振動緩和、脱落、放射損失といった重要な側面を考慮に入れた。
論文 参考訳（メタデータ） (2024-05-14T15:59:58Z) - Cavity-Born-Oppenheimer Hartree-Fock Ansatz: Light-matter Properties of
Strongly Coupled Molecular Ensembles [0.0]
ボルン・オッペンハイマー近似のキャビティの枠組みに,ab-initio Hartree-Fock ansatzを提出した。
強結合二原子フッ化水素分子のアンサンブルにおける集合効果について検討した。
論文 参考訳（メタデータ） (2023-07-05T11:20:24Z) - Modeling Non-Covalent Interatomic Interactions on a Photonic Quantum
Computer [50.24983453990065]
我々は、cQDOモデルがフォトニック量子コンピュータ上でのシミュレーションに自然に役立っていることを示す。
我々は、XanaduのStrawberry Fieldsフォトニクスライブラリを利用して、二原子系の結合エネルギー曲線を計算する。
興味深いことに、2つの結合したボソニックQDOは安定な結合を示す。
論文 参考訳（メタデータ） (2023-06-14T14:44:12Z) - Computational Insights into Electronic Excitations, Spin-Orbit Coupling
Effects, and Spin Decoherence in Cr(IV)-based Molecular Qubits [63.18666008322476]
効率的な分子量子ビットの化学設計を支援することを目的としたCr(IV)系分子の鍵となる性質に関する知見を提供する。
一軸ゼロフィールドスプリッティング(ZFS)パラメータの符号は、すべての考慮された分子に対して負であることが判明した。
我々は、53ドルCr核スピンと13C核スピンと1H核スピンとの(超)超微細結合を定量化する。
論文 参考訳（メタデータ） (2022-05-01T01:23:10Z) - Theoretical Challenges in Polaritonic Chemistry [0.0]
ポラリトニック化学は、分子と閉じ込められた電磁場モードの間の強い光-物質結合を利用する。
波長スケールの光学キャビティでは、光-マター相互作用は集合効果によって制御される。
プラズモニックのサブ波長ナノキャビティにより、単一の分子でさえ強い結合に達することができる。
論文 参考訳（メタデータ） (2021-11-16T11:50:19Z) - Relativistic aspects of orbital and magnetic anisotropies in the
chemical bonding and structure of lanthanide molecules [60.17174832243075]
本研究では, 重同族ランタノイドEr2およびTm2分子の電子的およびロ-振動状態について, 最先端相対論的手法を適用して検討した。
我々は、91のEr2と36のTm2電子ポテンシャルを2つの基底状態原子に解離させることで、信頼できるスピン軌道と相関による分裂を得ることができた。
論文 参考訳（メタデータ） (2021-07-06T15:34:00Z) - Chemical tuning of spin clock transitions in molecular monomers based on
nuclear spin-free Ni(II) [52.259804540075514]
単核ニッケル錯体の電子スピン準位が最も低い2つの電子準位の間に、大きさの大きい量子トンネル分割が存在することを報告する。
このギャップに関連するレベルの反交差(磁気時計遷移)は、熱容量実験によって直接監視されている。
これらの結果と、対称性によってトンネルが禁止されているCo誘導体との比較は、クロック遷移が分子間スピン-スピン相互作用を効果的に抑制することを示している。
論文 参考訳（メタデータ） (2021-03-04T13:31:40Z) - Electronic decay process spectra including nuclear degrees of freedom [49.1574468325115]
フェムト秒にまたがる超ラピッド電子運動を探索し、それが等しく、その規律と関係があることを実証する。
超短パルス技術の出現は、原子や分子の電子配置を直接観察する能力に革命をもたらした。
論文 参考訳（メタデータ） (2021-02-10T16:51:48Z) - Dynamical Strengthening of Covalent and Non-Covalent Molecular
Interactions by Nuclear Quantum Effects at Finite Temperature [58.999762016297865]
核量子効果(NQE)は非局在化された分子動力学を生成する傾向がある。
NQEはしばしば電子相互作用を増強し、有限温度での動的分子安定化をもたらす。
我々の発見は、分子や材料における原子核量子ゆらぎの多角的役割に関する新たな洞察をもたらす。
論文 参考訳（メタデータ） (2020-06-18T14:30:29Z)
関連論文リストは本サイト内にある論文のタイトル・アブストラクトから自動的に作成しています。
指定された論文の情報です。
本サイトの運営者は本サイト（すべての情報・翻訳含む）の品質を保証せず、本サイト（すべての情報・翻訳含む）を使用して発生したあらゆる結果について一切の責任を負いません。