論文の概要: Generalized energy gap law: An open system dynamics approach to non-adiabatic phenomena in molecules
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2405.08718v1
- Date: Tue, 14 May 2024 15:59:58 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2024-05-15 13:28:19.864947
- Title: Generalized energy gap law: An open system dynamics approach to non-adiabatic phenomena in molecules
- Title(参考訳): 一般エネルギーギャップ法則:分子の非断熱現象に対する開系ダイナミクスのアプローチ
- Authors: N. S. Bassler, M. Reitz, R. Holzinger, A. Vibók, G. J. Halász, B. Gurlek, C. Genes,
- Abstract要約: 非断熱的な分子現象は、ほぼ全ての光物理および光化学過程の運命を司る。
単純でエレガントな説明であるエネルギーギャップ法は、50年前に導かれた。
我々はこの理論を再検討し、振動緩和、脱落、放射損失といった重要な側面を考慮に入れた。
- 参考スコア(独自算出の注目度): 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: Non-adiabatic molecular phenomena, arising from the breakdown of the Born-Oppenheimer approximation, govern the fate of virtually all photo-physical and photochemical processes and limit the quantum efficiency of molecules and other solid-state embedded quantum emitters. A simple and elegant description, the energy gap law, was derived five decades ago, predicting that the non-adiabatic coupling between the excited and ground potential landscapes lead to non-radiative decay with a quasi-exponential dependence on the energy gap. We revisit and extend this theory to account for crucial aspects such as vibrational relaxation, dephasing, and radiative loss. We find a closed analytical solution with general validity which indicates a direct proportionality of the non-radiative rate with the vibrational relaxation rate at low temperatures, and with the dephasing rate of the electronic transition at high temperatures. Our work establishes a connection between nanoscale quantum optics, open quantum system dynamics and non-adiabatic molecular physics.
- Abstract(参考訳): ボルン=オッペンハイマー近似の崩壊から生じる非断熱的な分子現象は、ほぼ全ての光物理および光化学過程の運命を制御し、分子やその他の固体埋め込み量子エミッタの量子効率を制限している。
単純でエレガントなエネルギーギャップ法則は、50年前に導出され、励起と基底のポテンシャルの風景の間の非断熱的結合が、エネルギーギャップに準指数依存した非放射的崩壊を引き起こすと予測された。
我々はこの理論を再検討し、振動緩和、脱落、放射損失といった重要な側面を考慮に入れた。
我々は,非放射率と低温での振動緩和率,高温での電子遷移の低下率との直接比例を示す一般の妥当性を有する閉解析解を求める。
我々の研究は、ナノスケール量子光学、オープン量子系力学、非断熱分子物理学の接続を確立する。
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