論文の概要: Two-colour photon correlations probe coherent vibronic contributions to
electronic excitation transport under incoherent illumination
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2403.00857v1
- Date: Thu, 29 Feb 2024 19:00:05 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2024-03-05 16:30:33.498569
- Title: Two-colour photon correlations probe coherent vibronic contributions to
electronic excitation transport under incoherent illumination
- Title（参考訳）: 無コヒーレント照明下での電子励起輸送におけるコヒーレントビブロニックの2色光子相関
- Authors: Charlie Nation, Valentina Notararigo, Hallmann Oskar Gestsson, Luca
Sapienza, Alexandra Olaya-Castro
- Abstract要約: 我々は,コヒーレントかつ集合的な励起子-振動相互作用を示す光ハーヴェスティングヘテロ二量体を試作した。
本研究では,コヒーレントな振動機構が時間分解光子相関の非対称性に強く影響を与えることを示す。
このような二階相関非対称性が、コヒーレントな振動子相互作用、指向性エキシトン集団輸送、量子詳細バランス違反の間の重要な関係を確立する方法について論じる。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 41.94295877935867
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: Identifying signatures of quantum coherent behaviour in photoactive systems
that are maintained in stationary states away from thermal equilibrium is an
open problem of wide interest in a variety of physical scenarios, including
single photosynthetic complexes subjected to continuous incoherent
illumination. Here we consider a prototype light-harvesting heterodimer
exhibiting coherent and collective exciton-vibration interactions and show that
the second-order frequency-filtered correlations of fluorescence photons
provide insightful information on the influence of such coherent interactions
for different transitions, thereby yielding fundamentally different
photon-counting statistics. Furthermore, we show that coherent vibronic
mechanisms strongly affect the asymmetries characteristic of time-resolved
photon cross-correlations and manifest themselves in a time-dependent violation
of the Cauchy-Schwarz inequality bounding cross-correlations for classically
fluctuating fields. We finally discuss how such second-order correlation
asymmetry establishes important connections between coherent vibronic
interactions, directional exciton population transport, and violation of
quantum detailed balance. Our work then indicates that measurement of
two-colour photon correlation asymmetry can be an important avenue to
investigate quantum behaviour of single photoactive biomolecular and chemical
systems under incoherent illumination conditions.
- Abstract（参考訳）: 熱平衡から離れた定常状態において維持される光活性系における量子コヒーレント挙動のシグネチャの同定は、連続的非コヒーレント照明を受ける単一光合成錯体を含む様々な物理シナリオに広く関心を寄せている。
本稿では,コヒーレントおよび集団励起子-振動相互作用を示す光ハーブ型ヘテロダイマーのプロトタイプについて検討し,蛍光光子の2次周波数フィルター相関が,異なる遷移に対するコヒーレント相互作用の影響に関する洞察深い情報を提供し,光子計数統計を根本的に異なるものにすることを示す。
さらに,コヒーレントな振動機構は時間分解光子相互相関の非対称性に強く影響し,古典的変動場に対するコーシー・シュワルツ不等式に時間依存的に違反することを示した。
最終的に、このような二階相関非対称性がコヒーレントな振動子相互作用、指向性励起子集団輸送、量子詳細バランス違反の間の重要な関係をいかに確立するかを論じる。
その結果, 2色光子相関非対称性の測定は, 不整合照明条件下での単一光活性生体分子および化学系の量子挙動を調べる上で重要な方法であることが示唆された。
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