論文の概要: Photon correlation time-asymmetry and dynamical coherence in multichromophoric systems
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2404.16892v1
- Date: Wed, 24 Apr 2024 21:06:01 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2024-04-29 15:03:56.067929
- Title: Photon correlation time-asymmetry and dynamical coherence in multichromophoric systems
- Title(参考訳): マルチクロモフォリック系における光子相関時間非対称性と動的コヒーレンス
- Authors: Charlie Nation, Hallmann Oskar Gestsson, Alexandra Olaya-Castro,
- Abstract要約: 異なる分極に対応する光子の相互相関における時間非対称性を利用して、量子コヒーレント輸送機構と定常状態コヒーレンス特性を探索できることを示す。
分子集合体および他の多部位量子エミッタにおける励起状態のダイナミクスに対するコヒーレントな寄与を研究するための有望なアプローチとして光子相関非対称性を提唱した。
- 参考スコア(独自算出の注目度): 44.99833362998488
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: We theoretically investigate polarization-filtered two-photon correlations for the light emitted by a multichromophoric system undergoing excitation transport under realistic exciton-phonon interactions, and subject to continuous incoherent illumination. We show that for a biomolecular aggregate, such as the Fenna-Matthews Olson (FMO) photosynthetic complex, time-asymmetries in the cross-correlations of photons corresponding to different polarizations can be exploited to probe both quantum coherent transport mechanisms and steady-state coherence properties, which are not witnessed by zero-delay correlations. A classical bound on correlation asymmetry is obtained, which FMO is shown to violate using exact numerical calculations. Our analysis indicates that the dominant contributions to time-asymmetry in such photon cross-correlations are population to coherence transfer for Frenkel-Exciton models. Our results therefore put forward photon correlation asymmetry as a promising approach to investigate coherent contributions to excited-stated dynamics in molecular aggregates and other many-site quantum emitters.
- Abstract(参考訳): 実効エキシトン-フォノン相互作用下で励起輸送を受けるマルチクロモフォリック系により放射される光の偏光フィルターによる2光子相関を理論的に検討し,連続的不整合照明を受ける。
本研究では、FMO(Fenna-Matthews Olson)光合成複合体のような生体分子集合体において、異なる偏光に対応する光子の相互相関における時間-対称性を利用して、ゼロ遅延相関で観測されない量子コヒーレント輸送機構と定常状態コヒーレンス特性の両方を探索できることを示す。
相関非対称性の古典的境界が得られ、FMOは正確な数値計算によって破られる。
これらの光子交叉相関における時間非対称性への支配的な寄与は、フレンケル・エクシトンモデルに対するコヒーレンス移動の集団であることを示す。
その結果、分子集合体や他の多部位量子エミッタにおける励起状態のダイナミクスに対するコヒーレントな寄与を研究するために、光子相関非対称性を有望なアプローチとして提案した。
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