論文の概要: Thawed Gaussian wavepacket dynamics with $Δ$-machine learned potentials
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2405.00193v1
- Date: Tue, 30 Apr 2024 20:53:05 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2024-05-02 17:06:33.150644
- Title: Thawed Gaussian wavepacket dynamics with $Δ$-machine learned potentials
- Title（参考訳）: Δ$-machine 学習電位を持つソードガウス波束ダイナミクス
- Authors: Rami Gherib, Ilya G. Ryabinkin, Scott N. Genin,
- Abstract要約: 可変幅(ソード)ガウス波束(GWP)変動力学を機械学習電位上で行う手法を開発した。
ポテンシャルエネルギー面(PES)を適合させる代わりに、大域高調波近似(GHA)に対するアンハーモニック補正をカーネルリッジ回帰を用いて行う。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: A method for performing variable-width (thawed) Gaussian wavepacket (GWP) variational dynamics on machine-learned potentials is presented. Instead of fitting the potential energy surface (PES), the anharmonic correction to the global harmonic approximation (GHA) is fitted using kernel ridge regression -- this is a $\Delta$-machine learning approach. The training set consists of energy differences between ab initio electronic energies and values given by the GHA. The learned potential is subsequently used to propagate a single thawed GWP using the time-dependent variational principle to compute the autocorrelation function, which provides direct access to vibronic spectra via its Fourier transform. We applied the developed method to simulate the photoelectron spectrum of ammonia and found excellent agreement between theoretical and experimental spectra. We show that fitting the anharmonic corrections requires a smaller training set as compared to fitting total electronic energies. We also demonstrate that our approach allows to reduce the dimensionality of the nuclear space used to scan the PES when constructing the training set. Thus, only the degrees of freedom associated with large amplitude motions need to be treated with $\Delta$-machine learning, which paves a way for reliable simulations of vibronic spectra of large floppy molecules.
- Abstract（参考訳）: 機械学習電位に対する可変幅(ソード)ガウス波束(GWP)変動ダイナミクスを実行する方法を提案する。
ポテンシャルエネルギー面(PES)を適合させる代わりに、大域高調波近似(GHA)に対するアンハーモニック補正は、カーネルリッジ回帰(英語版)を用いて適合する。
トレーニングセットは、ab初期電子エネルギーとGHAが与える値のエネルギー差で構成されている。
その後、学習されたポテンシャルは、時間依存の変動原理を用いて単一のソードGWPを伝播して自己相関関数を計算し、フーリエ変換を介してビブロニックスペクトルに直接アクセスする。
本研究では, アンモニアの光電子スペクトルをシミュレートする手法を適用し, 理論スペクトルと実験スペクトルとの良好な一致を見出した。
無調波補正を行うには、全電子エネルギーを適合させるよりも、トレーニングセットが小さいことが示される。
また,本手法により,トレーニングセットを構築する際にPSSを走査するために使用する核空間の次元性を低減できることを示す。
したがって、大きな振幅運動に関連する自由度のみが、大きなフロッピー分子のビブロニックスペクトルの信頼できるシミュレーション方法である$\Delta$-machine Learningで扱われる必要がある。
関連論文リスト
- On-the-Fly Ab Initio Hagedorn Wavepacket Dynamics: Single Vibronic Level Fluorescence Spectra of Difluorocarbene [0.0]
Hagedorn Wavepacketは、モデル電位の単一振動レベル(SVL)スペクトルに対するアンハーモニック効果を部分的に捉えるために、局所的調和近似を用いて使用されている。
局所ハーモニックHagedornウェーブパレットダイナミクスとオンザフライアブイニシアトダイナミクスを併用する。
グローバル・ハーモニック・モデルではCF$が不適切であるのに対し、実機でのローカル・ハーモニック・ハゲゴルン・ウェーブパケット・ダイナミクスで計算されたスペクトルは実験データ、特に低初期励起によく一致することを示す。
論文 参考訳（メタデータ） (2024-09-03T13:04:44Z) - Energy control in a quantum oscillator using coherent control and engineered environment [83.88591755871734]
我々は、コヒーレント、電磁、電場、非コヒーレント制御を用いて、量子調和振動子におけるエネルギーの新たな操作法を開発し、解析する。
速度勾配アルゴリズムに基づくコヒーレントかつ非コヒーレントな制御設計手法を提案する。
また, 速度勾配制御アルゴリズムの差分法も提案した。
論文 参考訳（メタデータ） (2024-03-25T20:44:46Z) - Ab initio simulation of single vibronic level fluorescence spectra of anthracene using Hagedorn wavepackets [0.0]
単一ビブロニックレベル(SVL)蛍光分光法は分子振動構造と緩和過程の理解に寄与する。
本稿では、任意の初期振動レベルから多原子分子のSVL蛍光スペクトルを計算するための実用的な方法を提案する。
論文 参考訳（メタデータ） (2024-03-01T17:39:42Z) - Single vibronic level fluorescence spectra from Hagedorn wavepacket dynamics [0.0]
本研究では,2つのHagedornウェーブパケット間の重なりを効率よく計算するアルゴリズムを開発した。
本研究では, SVLスペクトルに対する変位, 歪み, ダスチンスキー回転の影響について検討した。
論文 参考訳（メタデータ） (2024-03-01T14:58:07Z) - Faster spectral density calculation using energy moments [77.34726150561087]
我々は、最近提案されたガウス積分変換法を、ハミルトニアン系のフーリエモーメントの観点から再構成する。
このフレームワークの主な利点の1つは、計算コストの大幅な削減を可能にすることである。
論文 参考訳（メタデータ） (2022-11-01T23:57:58Z) - Photoinduced prethermal order parameter dynamics in the two-dimensional
large-$N$ Hubbard-Heisenberg model [77.34726150561087]
2次元相関電子モデルにおいて、競合する秩序相の微視的ダイナミクスについて検討する。
2つの競合する位相間の光誘起遷移をシミュレートする。
論文 参考訳（メタデータ） (2022-05-13T13:13:31Z) - Applicability of the thawed Gaussian wavepacket dynamics to the
calculation of vibronic spectra of molecules with double-well potential
energy surfaces [0.0]
半古典的ウェーブパケットアプローチは従来の高調波近似よりも頑健であり、より正確なスペクトルを提供する。
この方法は効率的であり、単一の古典的アブ初期分子動力学軌道のみを必要とする。
論文 参考訳（メタデータ） (2022-01-14T20:30:41Z) - Simulation of absorption spectra of molecular aggregates: a Hierarchy of
Stochastic Pure States approach [68.8204255655161]
純粋な状態の階層(HOPS)は、局所的な軌跡に基づく正式な正確な解を提供する。
大集合体における吸収スペクトルのシミュレーションのためにHOPSの局在を爆発させるには、正規化軌道の定式化が必要である。
論文 参考訳（メタデータ） (2021-11-01T16:59:54Z) - QuTiP-BoFiN: A bosonic and fermionic numerical
hierarchical-equations-of-motion library with applications in
light-harvesting, quantum control, and single-molecule electronics [51.15339237964982]
階層運動方程式 (HEOM) は力学を解くための強力な正確な数値的手法である。
固体物理学、光学、単分子電子工学、生物物理学の問題に拡張され応用されている。
ボソニック環境とフェルミオン環境の両方にHEOMを実装した強力なQuTiPプラットフォームと統合したPythonの数値ライブラリを提案する。
論文 参考訳（メタデータ） (2020-10-21T07:54:56Z) - On-the-fly ab initio semiclassical evaluation of third-order response
functions for two-dimensional electronic spectroscopy [0.0]
2次元電子スペクトルの評価には, 単軌道半古典ソードガウス近似を用いる。
この分子では、不調和効果は弱いが、ドスチンスキー回転とモード周波数の変化は正確なシミュレーションに含めなければならない。
論文 参考訳（メタデータ） (2020-10-06T21:29:11Z) - Method of spectral Green functions in driven open quantum dynamics [77.34726150561087]
オープン量子力学のシミュレーションのために,スペクトルグリーン関数に基づく新しい手法を提案する。
この形式主義は、場の量子論におけるグリーン関数の使用と顕著な類似性を示している。
本手法は,完全マスター方程式の解法に基づくシミュレーションと比較して計算コストを劇的に削減する。
論文 参考訳（メタデータ） (2020-06-04T09:41:08Z)
関連論文リストは本サイト内にある論文のタイトル・アブストラクトから自動的に作成しています。
指定された論文の情報です。
本サイトの運営者は本サイト（すべての情報・翻訳含む）の品質を保証せず、本サイト（すべての情報・翻訳含む）を使用して発生したあらゆる結果について一切の責任を負いません。