論文の概要: Self-consistent approach to the dynamics of excitation energy transfer in multichromophoric systems
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2409.02496v2
- Date: Wed, 27 Nov 2024 08:22:31 GMT
- ステータス: 翻訳完了
- システム内更新日: 2024-11-28 15:22:35.057353
- Title: Self-consistent approach to the dynamics of excitation energy transfer in multichromophoric systems
- Title（参考訳）: マルチクロモフォリック系における励起エネルギー移動のダイナミクスへの自己整合的アプローチ
- Authors: Veljko Janković, Tomáš Mančal,
- Abstract要約: 我々は,エキシトン-環境相互作用のための自己整合ボルン近似を開発した。
励起子エネルギーギャップを持つ低減衰振動共振器(オフ共振器)によって変調されたエネルギー伝達を記述するのに良い(粗い)ことを発見した。
フィンナ-マシューズ-オルソン錯体の7サイトモデルにおいて、励起子力学を合理的に記述する。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
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- Abstract: Computationally tractable and reliable, albeit approximate, methods for studying exciton transport in molecular aggregates immersed in structured bosonic environments have been actively developed. Going beyond the lowest-order (Born) approximation for the memory kernel of the quantum master equation typically results in complicated and possibly divergent expressions. Starting from the memory kernel in the Born approximation, and recognizing the quantum master equation as the Dyson equation of Green's functions theory, we formulate the self-consistent Born approximation to resum the memory-kernel perturbation series in powers of the exciton--environment interaction. Our formulation is in the Liouville space and frequency domain and handles arbitrary exciton--environment spectral densities. In a molecular dimer coupled to an overdamped oscillator environment, we conclude that the self-consistent cycle significantly improves the Born-approximation energy-transfer dynamics. The dynamics in the self-consistent Born approximation agree well with the solutions of hierarchical equations of motion over a wide range of parameters, including the most challenging regimes of strong exciton--environment interactions, slow environments, and low temperatures. This is rationalized by the analytical considerations of coherence-dephasing dynamics in the pure-dephasing model. We find that the self-consistent Born approximation is good (poor) at describing energy transfer modulated by an underdamped vibration resonant (off-resonant) with the exciton energy gap. Nevertheless, it reasonably describes exciton dynamics in the seven-site model of the Fenna--Matthews--Olson complex in a realistic environment comprising both an overdamped continuum and underdamped vibrations.
- Abstract（参考訳）: 構造ボソニック環境に浸漬された分子集合体におけるエキシトン輸送の研究方法として,計算可能で信頼性の高い近似的手法が盛んに開発されている。
量子マスター方程式のメモリカーネルの最低階(ボーン)近似を超えると、典型的には複雑でおそらく分岐した式が生じる。
ボイン近似のメモリカーネルから始めて、量子マスター方程式をグリーン函数論のダイソン方程式として認識し、エキシトン-環境相互作用の力でメモリ-カーネル摂動系列を再開するために自己整合ボルン近似を定式化し、この定式化はリウヴィル空間と周波数領域にあり、任意のエクシトン-環境スペクトル密度を扱う。
過大な振動子環境に結合した分子二量体において、自己整合サイクルはボルン近似エネルギー移動力学を著しく改善する。
自己一貫性ボルン近似の力学は、強いエキシトン-環境相互作用、緩やかな環境、低温といった最も困難な状態を含む、幅広いパラメータの階層的な運動方程式の解とよく一致する。
これは純粋復号化モデルにおけるコヒーレンス-復号化力学の解析的考察によって合理的化される。
その結果, 自励式ボルン近似は, 励起子エネルギーギャップを持つ振動共振器 (オフ共振器) によって変調されたエネルギー伝達を記述するのによい(弱い)ことが判明した。
それでも、フェナ-マシューズ-オルソン錯体の7サイトモデルにおける励起子力学を、過度に損傷された連続体と過度に損傷された振動の両方からなる現実的な環境で適切に記述している。
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