論文の概要: Enhancing the ODMR Signal of Organic Molecular Qubits

• arxiv url: http://arxiv.org/abs/2409.19249v3
• Date: Thu, 21 Nov 2024 00:23:20 GMT
• ステータス: 翻訳完了
• システム内更新日: 2024-11-22 15:15:29.499802
• Title: Enhancing the ODMR Signal of Organic Molecular Qubits
• Title（参考訳）: 有機分子クビットのODMR信号の増強
• Authors: Yong Rui Poh, Joel Yuen-Zhou,
• Abstract要約: 量子情報科学とセンシングでは、電子スピンは光学-スピン界面によって特定の偏光に精製されることが多い。 ダイヤモンド-NVセンターと遷移金属はどちらも、これらのいわゆるカラーセンターの優れたプラットフォームである。 そこで本研究では,単子集団を三重項$M_S=pm1$サブレベルに戻すことにより,光学的に検出された磁気共鳴信号を改善することを提案する。
• 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
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• Abstract: In quantum information science and sensing, electron spins are often purified into a specific polarisation through an optical-spin interface, a process known as optically-detected magnetic resonance (ODMR). Diamond-NV centres and transition metals are both excellent platforms for these so-called colour centres, while metal-free molecular analogues are also gaining popularity for their extended polarisation lifetimes, milder environmental impacts, and reduced costs. In our earlier attempt at designing such organic high-spin $\pi$-diradicals, we proposed to spin-polarise by shelving triplet $M_{S}=\pm1$ populations as singlets. This was recently verified by experiments albeit with low ODMR contrasts of $<1\%$ at temperatures above 5 K. In this work, we propose to improve the ODMR signal by moving singlet populations back into the triplet $M_{S}=0$ sublevel, designing a true carbon-based molecular analogue to the NV centre. Our proposal is based upon transition-orbital and group-theoretical analyses of beyond-nearest-neighbour spin-orbit couplings, which are further confirmed by ab initio calculations of a realistic trityl-based radical dimer. Microkinetic analyses point towards high ODMR contrasts of around $30\%$ under experimentally-feasible conditions, a stark improvement from previous works. Finally, in our quest towards ground-state optically-addressable molecular spin qubits, we exemplify how our symmetry-based design avoids Zeeman-induced singlet-triplet mixings, setting the scene for realising electron spin qubit gates.
• Abstract（参考訳）: 量子情報科学とセンシングでは、電子スピンは光スピンインターフェース(光検出磁気共鳴(ODMR)と呼ばれるプロセス)を通じて特定の偏光に精製される。 ダイヤモンド-NV中心と遷移金属はどちらも、これらの色中心の優れた基盤であり、金属のない分子アナログは、その分極寿命の延長、環境への影響の軽度化、コスト削減で人気を集めている。 このような有機高スピンの$\pi$-diradicalsを設計するための初期の試みでは、単子として三重項$M_{S}=\pm1$の集団をシェルビングすることでスピン分極することを提案した。 本研究では、単子集団を三重項のM_{S}=0$サブレベルに戻すことにより、NV中心に真の炭素系分子類似体を設計することでODMR信号を改善することを提案する。 提案手法は, 現実的なトリチル基ラジカル二量体のアブイニチオ計算によりさらに確認された, ヘアレスト近傍のスピン軌道カップリングの遷移軌道および群理論的解析に基づく。 実験可能な条件下でのODMRの高コントラストは30 %程度であり、従来の研究から大きく改善されている。 最後に、基底状態の光順応可能な分子スピン量子ビットへの探索において、我々の対称性に基づく設計がゼーマンによる一重項-三重項混合を回避し、電子スピン量子ビットゲートの実現の場を定めている。

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