論文の概要: Molecular Axis Distribution Moments in Ultrafast Transient Absorption Spectroscopy: A Path Towards Ultrafast Quantum State Tomography
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2504.08245v1
- Date: Fri, 11 Apr 2025 04:06:58 GMT
- ステータス: 翻訳完了
- システム内更新日: 2025-04-14 14:17:38.274647
- Title: Molecular Axis Distribution Moments in Ultrafast Transient Absorption Spectroscopy: A Path Towards Ultrafast Quantum State Tomography
- Title(参考訳): 超高速過渡吸収分光における分子軸分布モーメント:超高速量子状態トモグラフィへの道
- Authors: Shashank Kumar, Eric Liu, Liang Z. Tan, Varun Makhija, Niranjan Shivaram,
- Abstract要約: ガス相分子を用いた超高速実験では、相互作用するレーザーパルスの偏光に対する分子軸のアライメントが重要な役割を果たす。
我々の形式主義は、スペクトルに対する異方性貢献も評価できることを示している。
- 参考スコア(独自算出の注目度): 0.5825410941577593
- License:
- Abstract: In ultrafast experiments with gas phase molecules, the alignment of the molecular axis relative to the polarization of the interacting laser pulses plays a crucial role in determining the dynamics following this light-matter interaction. The molecular axis distribution is influenced by the interacting pulses and is intrinsically linked to the electronic coherences of the excited molecules. However, in typical theoretical calculations of such interactions, the signal is either calculated for a single molecule in the molecular frame or averaged over all possible molecular orientations to compare with the experiment. This averaging leads to the loss of information about anisotropy in the molecular-axis distribution, which could significantly affect the measured experimental signal. Here, we calculate the laboratory frame transient electronic first-order polarization ($P^{(1)}$) spectra in terms of separated molecular frame and laboratory frame quantities. The laboratory frame polarizations are compared with orientation-averaged Quantum Master Equation (QME) calculations, demonstrating that orientation-averaging captures only the isotropic contributions. We show that our formalism allows us to also evaluate the anisotropic contributions to the spectrum. Finally, we discuss the application of this approach to achieve ultrafast quantum state tomography using transient absorption spectroscopy and field observables in nonlinear spectroscopy.
- Abstract(参考訳): ガス相分子を用いた超高速実験では、相互作用するレーザーパルスの偏光に対する分子軸のアライメントが、この光-物質相互作用に続くダイナミクスを決定する上で重要な役割を果たす。
分子軸の分布は相互作用するパルスに影響され、励起分子の電子コヒーレンスと本質的に関連している。
しかし、このような相互作用の典型的な理論的計算では、信号は分子フレーム内の1つの分子に対して計算されるか、実験と比較するために可能な全ての分子配向について平均化される。
この平均化により、分子軸分布における異方性に関する情報が失われ、測定された実験信号に大きな影響を及ぼす可能性がある。
ここでは, 実験室フレームの過渡電子一階分極(P^{(1)}$)スペクトルを, 分離された分子フレームと実験室フレーム量で計算する。
実験室のフレーム偏光は、配向平均量子マスター方程式(QME)計算と比較され、配向抵抗が等方的寄与のみをキャプチャすることを示した。
我々の形式主義は、スペクトルに対する異方性貢献も評価できることを示している。
最後に、過渡吸収分光法と非線形分光法で観測可能な磁場を用いた超高速量子状態トモグラフィーを実現するために、本手法の適用について論じる。
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