論文の概要: Ultrafast non-adiabatic molecular energy conversion into photons induced by quantized electromagnetic fields

• arxiv url: http://arxiv.org/abs/2509.13233v1
• Date: Tue, 16 Sep 2025 16:41:07 GMT
• ステータス: 翻訳完了
• システム内更新日: 2025-09-17 17:50:53.177224
• Title: Ultrafast non-adiabatic molecular energy conversion into photons induced by quantized electromagnetic fields
• Title（参考訳）: 量子化電磁場により誘起される光子への超高速非断熱的分子エネルギー変換
• Authors: Arley Flórez López, Johan F. Triana, José Luis Sanz-Vicario,
• Abstract要約: 量子化キャビティ内の閉じ込め電磁場における二原子分子の超高速光力学について検討する。 非断熱カップリングは、励起された状態を通してビブロニックエネルギーを光子に変換する上で重要な役割を果たす。 我々の研究は、強い光と光の相互作用による多光子生成の道を開く。
• 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
• License: http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
• Abstract: Molecular polaritons within the mid-infrared regime have emerged as a source for modifying and manipulating molecular and photonic properties. However, the development of new methodologies for photon generation is still a challenge in nanophotonics. We propose a molecular model based on the Holstein-quantum-Rabi Hamiltonian, which also incorporates realistic dipole moments and non-adiabatic couplings among electronic excited states, to study the ultrafast photodynamics of diatomic molecules in confined electromagnetic fields within quantized cavities. In addition to vibronic transitions due to intrinsic non-adiabatic couplings, two types of light-induced crossings emerge: one type is located at molecular nuclear geometries where the rotating wave approximation is fulfilled, and another type appears at different geometries where counter-rotating transitions may occur. We make a comprehensive study of polariton photodynamics within a time window of a few tens of femtoseconds, where dissipative mechanisms do not influence the polariton photodynamics. We stress the dramatic change of the polariton energy spectrum as a function of the Huang-Rhys factor when non-adiabatic couplings are included in the model. We conclude that both the molecular non-adiabatic couplings and, more specifically, the counter-rotating couplings in the cavity-molecule interaction play a crucial role in converting vibronic energy into photons through excited dressed states. We also show that the sign of the Huang-Rhys factor has a significant impact on this photon conversion. Our work paves the way for the development of many-photon generation powered by strong light-matter interaction, along with potential applications using alkaline earth monohydride molecules.
• Abstract（参考訳）: 近赤外系における分子分極は、分子および光物性を改変し、操作するための源として出現している。 しかし、光子生成の新しい手法の開発は、ナノフォトニクスの課題である。 本稿では,電子励起状態における現実的な双極子モーメントと非断熱結合を組み込んだホルシュタイン量子-ラビハミルトニアンに基づく分子モデルを提案し,量子化空洞内の閉じ込め電磁場における二原子分子の超高速光力学について検討する。 内在性非断熱結合によるビブロニック遷移に加えて、2種類の光誘起交差が出現する: 1つのタイプは回転波近似が満たされる分子核構造体に、もう1つのタイプは反回転遷移が起こる可能性のある異なる領域に現れる。 いくつかのフェムト秒の時間窓内における偏光子光力学の包括的研究を行い、散逸機構は偏光子光力学に影響を与えない。 我々は,非断熱結合がモデルに含まれる場合,Huang-Rhys因子の関数としての偏光子エネルギースペクトルの劇的な変化を強調した。 分子非断熱結合と、より具体的にはキャビティ-分子相互作用における反回転結合の両方が、励起された状態を通してビブロニックエネルギーを光子に変換する上で重要な役割を担っていると結論付けている。 また、Huang-Rhys因子の徴候がこの光子変換に大きな影響を与えることを示した。 我々の研究は、強力な光-物質相互作用による多光子生成とアルカリ土類単水化物分子を用いた潜在的な応用の道を開く。

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