論文の概要: Quantum Ghost Spectroscopy Reveals Hidden Electronic Coherence in Molecular Aggregates

• arxiv url: http://arxiv.org/abs/2605.23639v1
• Date: Fri, 22 May 2026 13:53:35 GMT
• ステータス: 翻訳完了
• システム内更新日: 2026-05-25 17:29:20.374016
• Title: Quantum Ghost Spectroscopy Reveals Hidden Electronic Coherence in Molecular Aggregates
• Title（参考訳）: 分子集合体に電子コヒーレンスを隠した量子ゴースト分光法
• Authors: Mingran Zhang, Yihe Xu, Vladislav V. Yakovlev, Zhedong Zhang,
• Abstract要約: 時間分解量子ゴースト分光(tr-QGS)と光子対は、時間スケールとスペクトルスケールの独立制御を可能にする。 その結果, 分子集合体, 光ハーベスティング錯体, 光触媒の非断熱力学を問うための変換ツールとしてtr-QGSが確立された。
• 参考スコア（独自算出の注目度）: 1.33870042549205
• License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
• Abstract: Ultrafast spectroscopy of molecular systems is fundamentally constrained by the Fourier uncertainty principle: high temporal resolution smears out electronic state signatures, while high spectral resolution obscures dynamic information. Here we overcome this limitation using time-resolved quantum ghost spectroscopy (tr-QGS) with entangled photon pairs, which enables independent control of temporal and spectral scales. We apply this approach to perylene bismide (PBI-1) trimers for energy transfer,by combining a quantum description of light-molecule interaction with time-dependent density matrix renormalization group (TD-DMRG) simulations. This explicitly includes five vibrational modes and nonadiabatic coupling between electronic states. Our simulations reveal that tr-QGS uniquely captures electronic coherence oscillating at 0.7 eV for >50 fs, a signature of nonadiabatic coupling that was obscured in conventional time-resolved fluorescence due to Fourier-limited broadening. Moreover, we observe a direct transfer from electronic to vibrational coherence at 200 fs, providing real-time visualization of vibronic relaxation pathways. The entangled photon correlation enables a sensitivity below the shot-noise limit and suppresses photobleaching artifacts that plague classical measurements. These results establish tr-QGS as a transformative tool for interrogating nonadiabatic dynamics in molecular aggregates, light-harvesting complexes, and photocatalysts, offering a route to reveal quantum coherence in chemistry with unprecedented time-energy precision.
• Abstract（参考訳）: 分子系の超高速分光はフーリエの不確実性原理によって基本的に制限されており、高時間分解能は電子状態のシグネチャを抽出し、高スペクトル分解能は動的情報を隠蔽する。 ここでは、時間分解型量子ゴースト分光法(tr-QGS)と絡み合った光子対を用いてこの制限を克服し、時間スケールとスペクトルスケールの独立制御を可能にする。 本研究では,光分子相互作用の量子的記述と時間依存密度行列再正規化群 (TD-DMRG) シミュレーションを組み合わせることで,エネルギー移動にペリレンビスミド (PBI-1) トリマーを用いる。 これは5つの振動モードと電子状態間の非断熱結合を含む。 シミュレーションの結果, TR-QGSは0.7eVの電子コヒーレンス振動を50 fsで一意に捉えていることが明らかとなった。 さらに,200 fsの電子的コヒーレンスから振動的コヒーレンスへの直接移動を観測し,振動緩和経路をリアルタイムに可視化する。 絡み合った光子相関は、ショットノイズ限界以下の感度を可能にし、古典的な測定を悩ませる光漂白物を抑制する。 これらの結果は、分子集合体、光ハーベスティング錯体、光触媒の非断熱力学を問うための変換ツールとしてtr-QGSを確立し、前例のない時間エネルギー精度で化学における量子コヒーレンスを明らかにするための経路を提供する。

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