論文の概要: Unravelling time-resolved Interparticle Coulombic Decay: From spectral formation to decay lifetimes

• arxiv url: http://arxiv.org/abs/2607.24597v1
• Date: Mon, 27 Jul 2026 15:59:42 GMT
• ステータス: 翻訳完了
• システム内更新日: 2026-07-28 22:34:15.489005
• Title: Unravelling time-resolved Interparticle Coulombic Decay: From spectral formation to decay lifetimes
• Title（参考訳）: 時空分解された粒子間クーロン崩壊:スペクトル形成から崩壊寿命へ
• Abstract要約: 我々は、解離核力学を含む時間分解電子崩壊スペクトルの分析的記述を拡張した。 スペクトル構造の時間的蓄積と核波束力学との明確な関係を確立する。 以上の結果から, 時間分解崩壊スペクトルから寿命を抽出できることが示唆された。
• 参考スコア（独自算出の注目度）: 39.146761527401424
• License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
• Abstract: Electronic decay processes provide a fascinating window into correlated electronic rearrangements occurring on ultrafast timescales. Following these dynamics in real time has become increasingly accessible experimentally, but extracting the underlying electronic dynamics from measured spectra requires understanding how nuclear motion shapes the observable signal. Here, we extend an analytical description of time-resolved electronic decay spectra to include dissociative nuclear dynamics and apply it to Interparticle Coulombic Decay (ICD) in the neon dimer. The resulting spectra reproduce the experimentally observed spectral shape and reveal an unexpectedly important role of interference between pathways involving different vibronic resonance states. We further establish a clear connection between the temporal build-up of the spectral structure and the nuclear wavepacket dynamics in the decaying electronic state. Most strikingly, our analytical expressions reveal that the time-dependent integrated ICD signal contains contributions proportional to both $\exp(-t/τ)$ and $\exp[-t/(2τ)]$. Nevertheless, a conventional mono-exponential fit can describe the temporal signal remarkably well while yielding a decay lifetime that differs substantially from the underlying value. Applying the theoretically derived fitting model to experimental data for the neon dimer yields an ICD lifetime $τ$ of 73 fs, rather than the previously extracted 150(50) fs, placing the experimental value within the range of previous theoretical predictions. Since the underlying temporal structure is common to electronic decay processes, our findings have implications for extracting lifetimes from time-resolved decay spectra well beyond ICD.
• Abstract（参考訳）: 電子崩壊過程は、超高速の時間スケールで発生する相関電子再構成に魅力的な窓を提供する。 しかし、測定されたスペクトルから基礎となる電子力学を抽出するには、核運動が観測可能な信号をどのように形成するかを理解する必要がある。 ここでは、時間分解電子崩壊スペクトルの解析的記述を解離核力学を含むように拡張し、ネオン二量体中の粒子間クーロン崩壊(ICD)に適用する。 得られたスペクトルは実験的に観察されたスペクトル形状を再現し、異なる振動共鳴状態を含む経路間の干渉の予想外の重要な役割を明らかにする。 さらに、スペクトル構造の時間的蓄積と崩壊する電子状態における核波束ダイナミクスとの明確な関係を確立する。 最も顕著な分析式は、時間依存の統合ICD信号が$\exp(-t/τ)$と$\exp[-t/(2τ)]$に比例する寄与を含んでいることを示している。 それにもかかわらず、従来の単指数整合は、基礎となる値と大きく異なる崩壊寿命を保ちながら、時間的信号が非常にうまく記述することができる。 ネオン二量体の実験データに理論的に導出されたフィッティングモデルを適用すると、以前に抽出された150(50) fsではなく、ICD寿命が$τ$ 73 fsとなり、実験値は以前の理論的予測の範囲内に置かれる。 基礎となる時間構造は電子崩壊過程に共通しているため、我々の発見はICDを超える時間分解型崩壊スペクトルから寿命を抽出することにつながる。

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