論文の概要: Understanding Radiative Transitions and Relaxation Pathways in
Plexcitons
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2002.05642v3
- Date: Mon, 29 Mar 2021 23:31:33 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-06-03 19:10:00.115356
- Title: Understanding Radiative Transitions and Relaxation Pathways in
Plexcitons
- Title（参考訳）: プレクシトンにおける放射遷移と緩和経路の理解
- Authors: Daniel Finkelstein-Shapiro, Pierre-Adrien Mante, Sema Sarisozen, Lukas
Wittenbecher, Iulia Minda, Sinan Balci, Tonu Pullerits and Donatas Zigmantas
- Abstract要約: プラズモンナノ粒子上の分子集合体は、空洞量子電磁力学の研究の魅力的なシステムとして登場した。
金属は励起のコヒーレンスを破壊する役割を担っているが、分子集合体はエネルギーの散逸に大きく関与している。
数フェムト秒を超えるダイナミクスは、熱電子分布と励起子の言語にキャストする必要があることを示す。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
- Abstract: Molecular aggregates on plasmonic nanoparticles have emerged as attractive
systems for the studies of cavity quantum electrodynamics. They are highly
tunable, scalable, easy to synthesize and offer sub-wavelength confinement, all
while giving access to the ultrastrong light-matter coupling regime at room
temperature and promising a plethora of applications. However, the complexity
of both the molecular aggregate and plasmonic nanoparticle introduces many more
processes affecting the excitation and its relaxation, than are present in
atom-cavity systems. Here, we follow the complex relaxation pathways of the
photoexcitation of such hybrid systems and conclude that while the metal is
responsible for destroying the coherence of the excitation, the molecular
aggregate significantly participates in dissipating the energy. We rely on
two-dimensional electronic spectroscopy in a combined theory-experiment
approach, which allows us to ascribe the different timescales of relaxation to
processes inside the molecules or the metal nanoparticle. We show that the
dynamics beyond a few femtoseconds has to be cast in the language of hot
electron distributions and excitons instead of the accepted lower and upper
polariton branches, and furthermore set the framework for delving deeper into
the photophysics of excitations that could be used in hot electron transfer,
for example to drive photocatalytic reactions.
- Abstract（参考訳）: プラズモンナノ粒子上の分子集合体は、空洞量子電磁力学の研究の魅力的なシステムとして登場した。
これらは高度に調整可能で、スケーラブルで、合成が容易で、サブ波長の閉じ込めを提供し、室温で超強光物質結合機構にアクセスし、多くの応用を約束する。
しかし、分子集合体とプラズモニックナノ粒子の複雑さは、原子キャビティ系に存在するものよりも、励起と緩和に影響を与える多くの過程をもたらす。
ここでは、これらのハイブリッド系の光励起の複雑な緩和経路に従い、金属が励起のコヒーレンスを破壊する一方で、分子集合体はエネルギーの散逸に大きく関与していると結論付ける。
私たちは、分子や金属ナノ粒子内のプロセスに対する緩和の異なる時間スケールを記述できる理論と実験を組み合わせるアプローチで、2次元電子分光に依存する。
フェムト秒を超えるダイナミクスは、受理された下部および上部のポラリトン分枝ではなく、ホット電子分布と励起子の言語にキャストされなければならず、さらに、例えば光触媒反応を駆動するために、ホット電子移動に使用できる励起の光物理学をより深く掘り下げる枠組みを定めている。
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