論文の概要: Optical projection and spatial separation of spin entangled triplet-pairs from the S1 (21Ag-) state of pi-conjugated systems

• arxiv url: http://arxiv.org/abs/2002.12465v2
• Date: Wed, 6 Jan 2021 13:55:26 GMT
• ステータス: 処理完了
• システム内更新日: 2023-06-01 12:18:00.881715
• Title: Optical projection and spatial separation of spin entangled triplet-pairs from the S1 (21Ag-) state of pi-conjugated systems
• Title（参考訳）: π共役系のS1(21Ag-)状態からのスピン絡み合った三重対対の光投影と空間分離
• Authors: Raj Pandya, Qifei Gu, Alexandre Cheminal, Richard Y. S. Chen, Edward P. Booker, Richard Soucek, Michel Schott, Laurent Legrand, Fabrice Mathevet, Neil C. Greenham, Thierry Barisien, Andrew J. Musser, Alex W. Chin and Akshay Rao
• Abstract要約: 我々は、S1(21Ag-)が三重項励起子のスピン絡み合った対(1(TT))からの強い寄与を持つ重ね合わせ状態であることを実験的に実証した。 3重項吸収遷移を用いたS1(21Ag-)波動関数の光学的操作により、空間的に分離された3重項対の多様体に1(TT)成分を選択的に投影することができ、寿命は最大1桁まで向上することを示した。 この結果から, π共役材料中の21Ag状態の統一化と, シングルトフィッション, フォトバイオロジー, およびそれらのダイナミクスを活用するための新たな経路が得られた。
• 参考スコア（独自算出の注目度）: 40.96261204117952
• License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
• Abstract: The S1 (21Ag-) state is an optically dark state of natural and synthetic pi-conjugated materials that can play a critical role in optoelectronic processes such as, energy harvesting, photoprotection and singlet fission. Despite this widespread importance, direct experimental characterisations of the electronic structure of the S1 (21Ag-) wavefunction have remained scarce and uncertain, although advanced theory predicts it to have a rich multi-excitonic character. Here, studying an archetypal polymer, polydiacetylene, and carotenoids, we experimentally demonstrate that S1 (21Ag-) is a superposition state with strong contributions from spin-entangled pairs of triplet excitons (1(TT)). We further show that optical manipulation of the S1 (21Ag-) wavefunction using triplet absorption transitions allows selective projection of the 1(TT) component into a manifold of spatially separated triplet-pairs with lifetimes enhanced by up to one order of magnitude and whose yield is strongly dependent on the level of inter-chromophore coupling. Our results provide a unified picture of 21Ag-states in pi-conjugated materials and open new routes to exploit their dynamics in singlet fission, photobiology and for the generation of entangled (spin-1) particles for molecular quantum technologies.
• Abstract（参考訳）: S1(21Ag-)状態は自然および合成π共役物質の光学的に暗い状態であり、エネルギー回収、光保護、一重項分裂などの光電子過程において重要な役割を果たす。 この広範な重要性にもかかわらず、s1 (21ag-) の波動関数の電子構造の直接的実験的特徴付けは希少で不確かであるが、先進的な理論では豊富なマルチエクソン性を持つと予測されている。 ここでは, 高分子, ポリジアセチレン, カロテノイドについて研究し, s1 (21ag-) がスピン絡み合った三重項励起子(1(tt))から強い寄与を持つ重ね合わせ状態であることを実験的に証明した。 さらに, 三重項吸収遷移を用いたs1(21ag-)波動関数の光学的操作により, 1(tt)成分を空間的に分離した三重項パイアの多様体に選択的に投影し, 寿命を最大1桁まで拡大し, 収率は蛍光間カップリングのレベルに大きく依存することを示した。 本研究は, pi共役材料中の21ag状態の統一像を示し, 分子量子技術のための一重項核分裂, フォトバイオロジー, エンタングルド(spin-1)粒子の生成にそのダイナミクスを利用するための新しい経路を開拓した。

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