論文の概要: Influence of non-adiabatic effects on linear absorption spectra in the
condensed phase: Methylene blue
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2107.06587v1
- Date: Wed, 14 Jul 2021 10:19:47 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-03-22 07:30:59.452226
- Title: Influence of non-adiabatic effects on linear absorption spectra in the
condensed phase: Methylene blue
- Title（参考訳）: 縮合相メチレンブルーの線形吸収スペクトルに及ぼす非断熱効果の影響
- Authors: Angus J. Dunnett, Duncan Gowland, Christine M. Isborn, Alex W. Chin,
Tim J. Zuehlsdorff
- Abstract要約: 第一原理から環境効果と非断熱効果の両方を考慮に入れた線形吸収スペクトルモデルへの頑健なアプローチを導入する。
実験スペクトルの強い肩は、明るいS1と暗いS2状態の間の振動駆動の集団移動によって引き起こされる。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: Modeling linear absorption spectra of solvated chromophores is highly
challenging as contributions are present both from coupling of the electronic
states to nuclear vibrations and solute-solvent interactions. In systems where
excited states intersect in the Condon region, significant non-adiabatic
contributions to absorption lineshapes can also be observed. Here, we introduce
a robust approach to model linear absorption spectra accounting for both
environmental and non-adiabatic effects from first principles. This model
parameterizes a linear vibronic coupling (LVC) Hamiltonian directly from energy
gap fluctuations calculated along molecular dynamics (MD) trajectories of the
chromophore in solution, accounting for both anharmonicity in the potential and
direct solute-solvent interactions. The resulting system dynamics described by
the LVC Hamiltonian are solved exactly using the thermalized time-evolving
density operator with orthogonal polynomials algorithm (T-TEDOPA). The approach
is applied to the linear absorption spectrum of methylene blue (MB) in water.
We show that the strong shoulder in the experimental spectrum is caused by
vibrationally driven population transfer between the bright S1 and the dark S2
state. The treatment of the solvent environment is one of many factors which
strongly influences the population transfer and lineshape; accurate modeling
can only be achieved through the use of explicit quantum mechanical solvation.
The efficiency of T-TEDOPA, combined with LVC Hamiltonian parameterizations
from MD, leads to an attractive method for describing a large variety of
systems in complex environments from first principles.
- Abstract（参考訳）: 可溶化クロモフォアの線形吸収スペクトルのモデル化は、電子状態と核振動のカップリングと溶質-溶媒相互作用の両方から、非常に困難である。
コンドン領域で励起状態が交差する系では、吸収線状体に対する非断熱的寄与も観察できる。
本稿では,第一原理から環境と非断熱効果の両方を考慮した線形吸収スペクトルモデルを提案する。
このモデルは、溶液中のクロモフォアの分子動力学(MD)軌道に沿って計算されたエネルギーギャップ変動から直接線形ビブロニックカップリング(LVC)ハミルトンをパラメータ化し、ポテンシャルと直接溶質-溶媒相互作用における非調和性の両方を考慮に入れている。
LVCハミルトニアンによって記述されたシステム力学は、直交多項式アルゴリズム(T-TEDOPA)を用いた熱化された時間進化密度演算子を用いて正確に解かれる。
アプローチは水中のメチレンブルー(MB)の線形吸収スペクトルに適用される。
実験スペクトルの強い肩は、明るいS1と暗いS2状態の間の振動駆動の集団移動によって引き起こされる。
溶媒環境の処理は、人口移動と線状に大きく影響する多くの要因の1つであり、正確なモデリングは明示的な量子力学的解法によってのみ達成できる。
T-TEDOPAの効率は、MDのLVCハミルトンパラメータ化と組み合わされ、第一原理から複雑な環境における様々なシステムを記述する魅力的な方法となる。
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