論文の概要: Softening molecular bonds through the giant optomechanical spring effect in plasmonic nanocavities

• arxiv url: http://arxiv.org/abs/2204.09641v1
• Date: Wed, 20 Apr 2022 17:35:26 GMT
• ステータス: 処理完了
• システム内更新日: 2023-02-16 06:02:28.882528
• Title: Softening molecular bonds through the giant optomechanical spring effect in plasmonic nanocavities
• Title（参考訳）: プラズモンナノキャビティにおける巨大オプティメカルスプリング効果による分子結合の軟化
• Authors: Lukas A. Jakob, William M. Deacon, Yuan Zhang, Bart de Nijs, Elena Pavlenko, Shu Hu, Cloudy Carnegie, Tomas Neuman, Ruben Esteban, Javier Aizpurua, Jeremy J. Baumberg
• Abstract要約: 分子振動は可視光に結合するが弱く、相互相互作用が小さいため、非線形光学では無視されることが多い。 プラズモンナノキャビティが提供する極端閉じ込めは,光学的カップリングを十分に向上させることができることを示す。
• 参考スコア（独自算出の注目度）: 8.457701679568164
• License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
• Abstract: Molecular vibrations couple to visible light only weakly, have small mutual interactions, and hence are often ignored for nonlinear optics. Here we show the extreme confinement provided by plasmonic nanocavities can sufficiently enhance optomechanical coupling so that intense laser illumination drastically softens the molecular bonds. This optomechanical pumping regime produces strong distortions of the Raman vibrational spectrum that are related to giant vibrational frequency shifts from an 'optical spring effect' which is hundred-fold larger than in traditional cavities, as predicted by an optomechanical theory fully accounting for the multimodal nanocavity response as well as for near-field-induced collective phonon interactions that hybridize the vibrations of hundreds of identical molecules. The theoretical results are consistent with the strongly non-linear behavior exhibited in the Raman spectra of molecular monolayers placed in more than a thousand nanoparticle-on-a-mirror constructs illuminated by microwatt ultrafast laser pulses. Driving this collective phonon in the nanocavity paves the way to control reversible bond softening, as well as irreversible chemistry. Optomechanical dressing thus provides a new tool for molecular dynamics distinct from coherent control, vibrational strong coupling, or vibrational heating.
• Abstract（参考訳）: 分子振動は可視光に弱くのみ結合し、相互相互作用が小さいため、非線形光学では無視されることが多い。 ここでは, プラズマナノキャビティによる極端閉じ込めは, レーザー照射が分子結合を著しく軟化させるように, 光学的結合を十分に高めることができることを示す。 このオプティメカルポンプ機構は、数百の同一分子の振動をハイブリダイズする近接場誘起フォノン相互作用と同様に、マルチモーダルナノキャビティ応答を完全に考慮したオプティメカル理論によって予測されるように、従来のキャビティよりも100倍大きい「光学バネ効果」から巨大な振動周波数シフトに関連するラマン振動スペクトルの強い歪みを生成する。 理論結果は、1000ナノ粒子対ミラー構造に配置された分子単分子膜のラマンスペクトルに現れる強い非線形挙動と一致している。 ナノキャビティでこの集合フォノンを駆動することで、可逆性結合の軟化や可逆性化学を制御することができる。 したがって、オプトメカニカルドレッシングは、コヒーレント制御、振動強い結合、振動加熱とは異なる分子動力学の新しいツールを提供する。

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