論文の概要: Polariton Enhanced Free Charge Carrier Generation in Donor-Acceptor
Cavity Systems by a Second-Hybridization Mechanism
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2210.01278v1
- Date: Mon, 3 Oct 2022 23:58:20 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-01-24 00:28:20.758395
- Title: Polariton Enhanced Free Charge Carrier Generation in Donor-Acceptor
Cavity Systems by a Second-Hybridization Mechanism
- Title（参考訳）: 2次ハイブリダイゼーション機構によるドナー・アクセプターキャビティシステムにおけるポラリトンフリーチャージキャリア生成
- Authors: Weijun Wu, Andrew E. Sifain, Courtney A. Delpo, and Gregory D. Scholes
- Abstract要約: 本研究では,コヒーレントドナー・アクセプター空洞系の量子力学について検討する。
偏光子には励起状態と電荷分離状態を接続する能力がある。
我々の研究は、ポラリトンが電荷分離機構に影響を与え、自由電荷キャリア生成効率を向上できることを示している。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/4.0/
- Abstract: Cavity quantum electrodynamics has been studied as a potential approach to
modify free charge carrier generation in donor-acceptor heterojunctions because
of the delocalization and controllable energy level properties of hybridized
light-matter states known as polaritons. However, in many experimental systems,
cavity coupling decreases charge separation. Here, we theoretically study the
quantum dynamics of a coherent and dissipative donor-acceptor cavity system, to
investigate the dynamical mechanism and further discover the conditions under
which polaritons may enhance free charge carrier generation. We use open
quantum system methods based on single-pulse pumping to find that polaritons
have the potential to connect excitonic states and charge separated states,
further enhancing free charge generation on an ultrafast timescale of several
hundred femtoseconds. The mechanism involves that polaritons with proper energy
levels allow the exciton to overcome the high Coulomb barrier induced by
electron-hole attraction. Moreover, we propose that a second-hybridization
between a polariton state and dark states with similar energy enables the
formation of the hybrid charge separated states that are optically active.
These two mechanisms lead to a maximum of 50% enhancement of free charge
carrier generation on a short timescale. However, our simulation reveals that
on the longer timescale of picoseconds, internal conversion and cavity loss
dominate and suppress free charge carrier generation, reproducing the
experimental results. Thus, our work shows that polaritons can affect the
charge separation mechanism and promote free charge carrier generation
efficiency, but predominantly on a short timescale after photoexcitation.
- Abstract（参考訳）: キャビティ量子電気力学は、偏光子として知られるハイブリッド化光物質状態の非局在化と制御可能なエネルギー準位の性質のため、ドナー・アクセプターヘテロ接合における自由電荷キャリア生成を修飾する潜在的アプローチとして研究されている。
しかし、多くの実験システムでは、空洞結合は電荷分離を減少させる。
本研究では,コヒーレントで散逸したドナー・アクセプターキャビティ系の量子力学を理論的に研究し,力学機構を解明し,ポラリトンが自由電荷キャリア生成を促進する条件をさらに発見する。
我々は、単一パルスポンピングに基づくオープン量子システム法を用いて、ポラリトンが励起子状態と電荷分離状態とを接続するポテンシャルがあることを発見し、数百フェムト秒の超高速時間スケールで自由電荷生成をさらに促進する。
このメカニズムは、適切なエネルギー準位を持つポラリトンが電子ホールアトラクションによって引き起こされる高いクーロン障壁を克服することを意味する。
また、偏光子状態と類似エネルギーのダーク状態との2次ハイブリッド化により、光学活性のハイブリッド電荷分離状態の形成が可能となることを提案する。
これら2つのメカニズムは、短い時間スケールで最大50%の無料電荷キャリア生成を増加させる。
しかし, シミュレーションにより, ピコ秒の長い時間スケールでは, 内部変換と空洞損失が支配的であり, 自由電荷キャリアの生成を抑制し, 実験結果を再現した。
そこで本研究では, 偏光子が電荷分離機構に影響を及ぼし, 自由電荷キャリア生成効率を向上できることを示す。
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