論文の概要: Unraveling a cavity induced molecular polarization mechanism from
collective vibrational strong coupling
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2306.06004v1
- Date: Fri, 9 Jun 2023 16:18:51 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-06-12 12:29:37.877138
- Title: Unraveling a cavity induced molecular polarization mechanism from
collective vibrational strong coupling
- Title（参考訳）: 共振強結合による空洞誘起分子偏極機構の解明
- Authors: Dominik Sidler, Thomas Schnappinger, Anatoly Obzhirov, Michael
Ruggenthaler, Markus Kowalewski, Angel Rubio
- Abstract要約: 熱平衡における分子の集合振動強い結合は熱力学的限界において大きな局所的な電子偏光効果を誘導できることを示す。
この結果は, 偏光化学の完全理解, 例えば化学修飾反応は, 共振器誘起偏光の自己持続的処理を必要とすることを示唆している。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: We demonstrate that collective vibrational strong coupling of molecules in
thermal equilibrium can give rise to significant local electronic polarization
effects in the thermodynamic limit. We do so by first showing that the full
non-relativistic Pauli-Fierz problem of an ensemble of strongly-coupled
molecules in the dilute-gas limit reduces in the cavity Born-Oppenheimer to a
cavity-Hartree equation. Consequently, each molecule experiences a
self-consistent coupling to the dipoles of all other molecules. In the
thermodynamic limit, the sum of all molecular dipoles constitutes the
macroscopic polarization field and the self-consistency then accounts for the
delicate back-action on its heterogeneous microscopic constituents. The here
derived cavity-Hartree equations allow for a computationally efficient
implementation in an ab-initio molecular dynamics setting. For a randomly
oriented ensemble of slowly rotating model molecules, we observe a red shift of
the cavity resonance due to the polarization field, which is in agreement with
experiments. We then demonstrate that the back-action on the local polarization
takes a non-negligible value in the thermodynamic limit and hence the
collective vibrational strong coupling can modify individual molecular
properties locally. This is not the case, however, for dilute atomic ensembles,
where room temperature does not induce any disorder and local polarization
effects are absent. Our findings suggest that the thorough understanding of
polaritonic chemistry, e.g. modified chemical reactions, requires
self-consistent treatment of the cavity induced polarization and the usually
applied restrictions to the displacement field effects may be insufficient.
- Abstract（参考訳）: 熱平衡における分子の集合振動強い結合は、熱力学的限界において大きな局所的な電子偏光効果をもたらすことを実証する。
希薄ガス限界における強結合分子のアンサンブルの非相対論的なパウリ・フィエルツ問題(英語版)がボルン・オッペンハイマーのキャビティ-ハートリー方程式に還元されることを最初に示す。
その結果、各分子は他の全ての分子の双極子と自己整合結合を経験する。
熱力学的限界において、全ての分子双極子の和はマクロ偏極場を構成し、自己整合性はその不均一な顕微鏡成分の微妙なバックアクションを説明できる。
ここで導かれたキャビティ-ハートリー方程式は、ab-initio分子動力学設定における計算効率の高い実装を可能にする。
緩やかに回転するモデル分子のランダムに配向したアンサンブルでは、実験と一致した偏光場によるキャビティ共鳴の赤方シフトを観測する。
次に、局所偏光に対するバックアクションは熱力学的極限において無視できない値となり、従って集団振動の強いカップリングは個々の分子特性を局所的に変化させることができることを示した。
しかし、室温がいかなる障害も起こさず、局所分極効果が欠如している希薄な原子アンサンブルの場合、これはそうではない。
以上の結果から, 偏光化学の完全理解にはキャビティ誘起偏光に対する自己整合的処理が必要であり, 変位場効果に対する通常適用制限は不十分である可能性が示唆された。
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