論文の概要: Unraveling a cavity induced molecular polarization mechanism from
collective vibrational strong coupling
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2306.06004v3
- Date: Wed, 12 Jul 2023 11:57:09 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-07-13 18:58:22.333485
- Title: Unraveling a cavity induced molecular polarization mechanism from
collective vibrational strong coupling
- Title(参考訳): 共振強結合による空洞誘起分子偏極機構の解明
- Authors: Dominik Sidler, Thomas Schnappinger, Anatoly Obzhirov, Michael
Ruggenthaler, Markus Kowalewski, Angel Rubio
- Abstract要約: 熱平衡における分子の集合振動強い結合は、熱力学の限界において大きな局所的な電子分極を引き起こす可能性があることを示す。
希薄ガス限界における強結合分子のアンサンブルの完全非相対論的パウリ・フィエルツ問題(英語版)は、キャビティ-ハートリー方程式へのボルン・オッペンハイマー近似(英語版)において減少することを示した。
次に、局所分極に対するバックアクションが熱力学的限界において無視できない値を取ることを示し、したがって集団振動強い結合は個々の分子を分極することができることを示した。
- 参考スコア(独自算出の注目度): 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: We demonstrate that collective vibrational strong coupling of molecules in
thermal equilibrium can give rise to significant local electronic polarizations
in the thermodynamic limit. We do so by first showing that the full
non-relativistic Pauli-Fierz problem of an ensemble of strongly-coupled
molecules in the dilute-gas limit reduces in the cavity Born-Oppenheimer
approximation to a cavity-Hartree equation. Consequently, each molecule
experiences a self-consistent coupling to the dipoles of all other molecules.
The here derived cavity-Hartree equations allow for a computationally efficient
implementation in an ab-initio molecular dynamics setting. For a randomly
oriented ensemble of slowly rotating model molecules, we observe a red shift of
the cavity resonance due to the polarization field, which is in agreement with
experiments. We then demonstrate that the back-action on the local polarization
takes a non-negligible value in the thermodynamic limit and hence the
collective vibrational strong coupling can polarize individual molecules. The
observed local polarization pattern with zero net polarization resembles a
continuous form of a spin-glass (or better polarization-glass) phase. The
continuous polarization distribution implies the existence of hotspots within
the molecular ensemble, where the collective coupling can strongly alter local
molecular properties. For atomic ensembles, however, these local polarization
mechanism is absent, since room temperature cannot induce any disorder in the
dilute limit. Overall, our findings suggest that the thorough understanding of
polaritonic chemistry, such as the modification of chemical reactions, requires
a self-consistent treatment of the cavity induced polarization and the usually
applied restrictions to the displacement field effects are insufficient.
- Abstract(参考訳): 熱平衡における分子の集合振動強い結合は、熱力学の限界において大きな局所的な電子分極を引き起こすことを実証する。
希薄ガス限界における強結合分子のアンサンブルの完全非相対論的パウリ・フィエルツ問題(英語版)は、キャビティ-ハートリー方程式へのボルン・オッペンハイマー近似において減少することを示した。
その結果、各分子は他の全ての分子の双極子と自己整合結合を経験する。
ここで導かれたキャビティ-ハートリー方程式は、ab-initio分子動力学設定における計算効率の高い実装を可能にする。
緩やかに回転するモデル分子のランダムに配向したアンサンブルでは、実験と一致した偏光場によるキャビティ共鳴の赤方シフトを観測する。
次に、局所偏光に対するバックアクションは熱力学的極限において無視できない値となり、従って集団振動の強いカップリングは個々の分子を分極できることを示した。
観測された局所偏光パターンは、スピンガラス(またはより良い偏光ガラス)相の連続形に似ている。
連続分極分布は分子アンサンブル内のホットスポットの存在を暗示し、集団結合は局所的な分子特性を強く変化させることができる。
しかし、原子アンサンブルでは、室温が希薄限界の障害を引き起こすことができないため、これらの局所偏光機構が欠如している。
総じて, 化学反応の修飾など, 偏光化学の徹底的な理解にはキャビティ誘起偏光に対する自己整合的な処理が必要であり, 変位場効果に対する通常適用される制限は不十分であることが示唆された。
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