論文の概要: Mapping Electronic Decoherence Pathways in Molecules
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2306.08574v1
- Date: Wed, 14 Jun 2023 15:22:27 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-06-16 18:29:30.404657
- Title: Mapping Electronic Decoherence Pathways in Molecules
- Title（参考訳）: 分子内の電子デコヒーレンス経路のマッピング
- Authors: Ignacio Gustin, Chang Woo Kim, David W. McCamant and Ignacio Franco
- Abstract要約: 縮合相環境に浸漬した分子性色素の脱コヒーレンス経路を分離する戦略を開発した。
スペクトル密度からデコヒーレンスダイナミクスを定量的に捉える方法を示す。
DNA塩基チミンとその誘導体の水中における電子的脱コヒーレンス経路の解析による戦略の有用性について述べる。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: Establishing the fundamental chemical principles that govern molecular
electronic quantum decoherence has remained an outstanding challenge.
Fundamental questions such as how solvent and intramolecular vibrations or
chemical functionalization contribute to the overall electronic decoherence
remain unanswered and are beyond the reach of state-of-the-art theoretical and
experimental approaches. We address this challenge by developing a strategy to
isolate decoherence pathways for molecular chromophores immersed in condensed
phase environments that enables elucidating how electronic quantum coherence is
lost. For this, we first identify RR spectroscopy as a general experimental
method to reconstruct molecular spectral densities with full chemical
complexity at room temperature, in solvent, and for fluorescent and
non-fluorescent molecules. We then show how to quantitatively capture the
decoherence dynamics from the spectral density and identify decoherence
pathways by decomposing the overall coherence loss into contributions due to
individual molecular vibrations and solvent modes. We illustrate the utility of
the strategy by analyzing the electronic decoherence pathways of the DNA base
thymine and its derivatives in water. The electronic coherences in this case
decay in ~30 fs. The early-time coherence loss is determined by intramolecular
vibrations while the overall decay by solvent. Chemical substitution of thymine
modulates the decoherence with hydrogen-bond interactions with water leading to
the fastest decoherence rates. Increasing temperature leads to faster
decoherence as it enhances the importance of solvent contributions but leaves
the early-time decoherence dynamics intact. The developed strategy opens key
opportunities to establish the connection between molecular and solvent
structure and quantum decoherence as needed to develop chemical strategies to
rationally modulate it.
- Abstract（参考訳）: 分子電子量子デコヒーレンスを支配する基本的な化学原理を確立することは、依然として顕著な課題である。
溶媒や分子内振動、化学機能化といった基本的な問題は、電子デコヒーレンス全体への寄与は未解決のままであり、最先端の理論的および実験的アプローチの範囲を超えている。
本研究では, 電子量子コヒーレンス損失の解明を可能にする, 縮合相環境に浸漬した分子色相の脱コヒーレンス経路を分離する手法を開発する。
そのため, RR分光法は, 室温, 溶媒中, 蛍光分子および非蛍光分子において, 完全化学量で分子スペクトル密度を再構築するための一般的な実験方法として同定された。
次に、スペクトル密度から脱コヒーレンスダイナミクスを定量的に捉え、脱コヒーレンス経路を個々の分子振動や溶媒モードによる寄与に分解して同定する方法を示す。
DNA塩基チミンとその誘導体の水中における電子的脱コヒーレンス経路の解析による戦略の有用性について述べる。
この場合の電子コヒーレンスは ~30 fs で崩壊する。
早期のコヒーレンス損失は分子内振動によって決定され、溶媒による全体的な崩壊が決定される。
チミンの化学置換は、水との水素結合相互作用による脱コヒーレンスを調節し、最も速い脱コヒーレンス速度をもたらす。
温度の上昇は溶媒の寄与の重要性を高めるため脱コヒーレンスを速くするが、初期の脱コヒーレンスダイナミクスはそのまま残る。
開発された戦略は、分子構造と溶媒構造と量子デコヒーレンスとの接続を確立する重要な機会を開き、それを合理的に調節する化学戦略を開発する。
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