論文の概要: Mapping Electronic Decoherence Pathways in Molecules
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2306.08574v3
- Date: Sat, 30 Dec 2023 21:54:53 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2024-01-03 02:23:00.394946
- Title: Mapping Electronic Decoherence Pathways in Molecules
- Title（参考訳）: 分子内の電子デコヒーレンス経路のマッピング
- Authors: Ignacio Gustin, Chang Woo Kim, David W. McCamant and Ignacio Franco
- Abstract要約: 縮合相環境に浸漬した分子性色素の電子的脱コヒーレンス経路を分離する手法を開発した。
スペクトル密度からデコヒーレンスダイナミクスを定量的に捉える方法を示す。
本研究では,DNA塩基チミンの水中における電子的脱コヒーレンス経路の解析による戦略の有用性について述べる。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: Establishing the fundamental chemical principles that govern molecular
electronic quantum decoherence has remained an outstanding challenge.
Fundamental questions such as how solvent and intramolecular vibrations or
chemical functionalization contribute to the decoherence remain unanswered and
are beyond the reach of state-of-the-art theoretical and experimental
approaches. Here we address this challenge by developing a strategy to isolate
electronic decoherence pathways for molecular chromophores immersed in
condensed phase environments that enables elucidating how electronic quantum
coherence is lost. For this, we first identify resonance Raman spectroscopy as
a general experimental method to reconstruct molecular spectral densities with
full chemical complexity at room temperature, in solvent, and for fluorescent
and non-fluorescent molecules. We then show how to quantitatively capture the
decoherence dynamics from the spectral density and identify decoherence
pathways by decomposing the overall coherence loss into contributions due to
individual molecular vibrations and solvent modes. We illustrate the utility of
the strategy by analyzing the electronic decoherence pathways of the DNA base
thymine in water. Its electronic coherences decay in ~ 30 fs. The early-time
decoherence is determined by intramolecular vibrations while the overall decay
by solvent. Chemical substitution of thymine modulates the decoherence with
hydrogen-bond interactions of the thymine ring with water leading to the
fastest decoherence. Increasing temperature leads to faster decoherence as it
enhances the importance of solvent contributions but leaves the early-time
decoherence dynamics intact. The developed strategy opens key opportunities to
establish the connection between molecular structure and quantum decoherence as
needed to develop chemical strategies to rationally modulate it.
- Abstract（参考訳）: 分子電子量子デコヒーレンスを支配する基本的な化学原理を確立することは、依然として顕著な課題である。
溶媒と分子内振動や化学機能化がデコヒーレンスにどのように寄与するかといった基本的な疑問は未解決のままであり、最先端の理論的および実験的アプローチの到達を超えている。
そこで本研究では, 凝縮相環境に浸漬した分子クロマトフォの電子的デコヒーレンス経路を分離し, 電子的量子コヒーレンスの損失を解明する手法を開発した。
そこで本研究では, 共鳴ラマン分光法を, 室温, 溶媒, 蛍光分子, 非蛍光分子の化学複雑度で分子スペクトル密度を再構成する一般的な実験手法として同定した。
次に、スペクトル密度から脱コヒーレンスダイナミクスを定量的に捉え、脱コヒーレンス経路を個々の分子振動や溶媒モードによる寄与に分解して同定する方法を示す。
DNA塩基チミンの水中における電子的脱コヒーレンス経路の解析による戦略の有用性について述べる。
電子コヒーレンスは約30 fsで崩壊する。
早期のデコヒーレンスは分子内振動によって決定され、溶媒によって全崩壊する。
チミンの化学置換は、チミン環と水との水素結合相互作用によってデコヒーレンスを調節し、最も速いデコヒーレンスへと導く。
温度の上昇は溶媒の寄与の重要性を高めるため脱コヒーレンスを速くするが、初期の脱コヒーレンスダイナミクスはそのまま残る。
開発された戦略は、分子構造と量子デコヒーレンスの間の関係を確立する重要な機会を開き、それを合理的に調節する化学戦略を開発する。
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