論文の概要: Machine Learning for Polaritonic Chemistry: Accessing chemical kinetics
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2311.09739v2
- Date: Tue, 23 Jan 2024 18:07:10 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2024-01-24 18:55:22.237461
- Title: Machine Learning for Polaritonic Chemistry: Accessing chemical kinetics
- Title（参考訳）: 偏光化学のための機械学習:化学動力学へのアクセス
- Authors: Christian Sch\"afer, Jakub Fojt, Eric Lindgren, Paul Erhart
- Abstract要約: 我々は、密度汎関数理論計算と分子動力学を用いて訓練された機械学習(ML)モデルの組み合わせに基づく枠組みを確立する。
我々は, 1-フェニル-2-トリメチルシリルアセチレンの脱保護反応における強結合, 反応速度定数の変化, エンタルピーおよびエントロピーへの影響を評価した。
我々は、特に運動学の変化に関して、批判的な実験的な観察と質的な一致を見いだす一方で、過去の理論的予測との違いも見いだす。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
- Abstract: Altering chemical reactivity and material structure in confined optical
environments is on the rise, and yet, a conclusive understanding of the
microscopic mechanisms remains elusive. This originates mostly from the fact
that accurately predicting vibrational and reactive dynamics for soluted
ensembles of realistic molecules is no small endeavor, and adding (collective)
strong light-matter interaction does not simplify matters. Here, we establish a
framework based on a combination of machine learning (ML) models, trained using
density-functional theory calculations, and molecular dynamics to accelerate
such simulations. We then apply this approach to evaluate strong coupling,
changes in reaction rate constant, and their influence on enthalpy and entropy
for the deprotection reaction of 1-phenyl-2-trimethylsilylacetylene, which has
been studied previously both experimentally and using ab initio simulations.
While we find qualitative agreement with critical experimental observations,
especially with regard to the changes in kinetics, we also find differences in
comparison with previous theoretical predictions. The features for which the
ML-accelerated and ab initio simulations agree show the experimentally
estimated kinetic behavior. Conflicting features indicate that a contribution
of dynamic electronic polarization to the reaction process is more relevant
then currently believed. Our work demonstrates the practical use of ML for
polaritonic chemistry, discusses limitations of common approximations and paves
the way for a more holistic description of polaritonic chemistry.
- Abstract（参考訳）: 閉じ込められた光学環境における化学反応性と物質構造の変化は増加傾向にあるが、微視的なメカニズムに関する決定的な理解はいまだに解明されていない。
これは主に、現実的な分子の溶解したアンサンブルの振動と反応性のダイナミクスを正確に予測することは小さな試みではなく、強い光-物質相互作用を加えることは物事を単純化しないという事実に由来する。
本稿では、密度関数理論計算と分子動力学を用いて学習した機械学習(ml)モデルの組合せに基づく枠組みを構築し、シミュレーションを高速化する。
次に, 従来実験およびアブイニチノシミュレーションを用いて検討されてきた1-フェニル-2-トリメチルシリルアセチレンの脱保護反応に対する強結合, 反応速度定数の変化, エンタルピーおよびエントロピーへの影響について検討した。
特に運動学の変化に関して、批判的な実験観測と定性的な一致が見いだされる一方で、従来の理論的な予測との違いも見いだされる。
ml-acceleratedとab initioシミュレーションが一致する特徴は, 実験的に推定された運動挙動を示す。
相反する特徴は、反応過程への動的電子分極の寄与が、現在信じられているよりも重要であることを示している。
我々の研究は、分極化学におけるMLの実用的利用を実証し、共通近似の限界を論じ、分極化学をより包括的に記述する方法を舗装する。
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