論文の概要: A Unified Semiclassical Framework for Ultrafast Competitive Electron Transfer in Multiredox Molecular Systems
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2507.20026v1
- Date: Sat, 26 Jul 2025 17:49:55 GMT
- ステータス: 翻訳完了
- システム内更新日: 2025-07-29 16:23:56.684073
- Title: A Unified Semiclassical Framework for Ultrafast Competitive Electron Transfer in Multiredox Molecular Systems
- Title（参考訳）: マルチレドックス分子系における超高速電子移動のための統一半古典的枠組み
- Authors: Serguei Feskov, Anatoly Ivanov,
- Abstract要約: マルチレドックス化合物における超高速で競争性の高いETをモデル化するための統合された半古典的枠組みを提案する。
提案するフレームワークは、光機能分子系の合理的設計のための汎用的でスケーラブルなツールを提供する。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: Ultrafast multistage electron transfer (ET) in molecular systems with multiple redox centers is fundamental to photochemical energy conversion, including processes in natural photosynthesis, molecular optoelectronics, and organic photovoltaics. These systems often operate under nonequilibrium conditions, where solvent relaxation, intramolecular vibrations, and competing ET pathways jointly determine reaction kinetics and product yields. In this chapter, we present a unified semiclassical framework for modeling ultrafast, competitive ET in multiredox compounds embedded in polar environments with complex relaxation dynamics. The approach constructs diabatic free energy surfaces (FESs) in a multidimensional coordinate space that integrates both polarization and relaxation components of the environment within a unified representation. Electron dynamics are described using a stochastic point-transition method that captures the coupling between nonadiabatic quantum transitions and classical nuclear motion. The formalism generalizes and unifies several established semiclassical models - including the Najbar-Tachiya, Zusman-Beratan, and Sumi-Marcus approaches - and supports efficient simulation of multistage ET cascades. As an application, we investigate ultrafast charge separation in donor-acceptor-acceptor (D-A1-A2) triads, showing how hot charge shift to a secondary acceptor can suppress nonequilibrium charge recombination. Numerical simulations reveal how reorganization energies, vibrational coupling, molecular geometry, and bending angle collectively influence ET efficiency. The proposed framework offers a general and scalable tool for the rational design of photofunctional molecular systems.
- Abstract（参考訳）: 複数のレドックス中心を持つ分子系における超高速多段階電子移動(ET)は、自然光合成、分子光電子学、有機光電気学などのプロセスを含む光化学エネルギー変換の基礎となる。
これらの系は、溶媒緩和、分子内振動、競合するET経路が反応の速度論と生成物収率を共同で決定する非平衡条件下で機能することが多い。
この章では、複雑な緩和力学を持つ極性環境に埋め込まれた超高速で競争的なETをモデル化するための統合された半古典的フレームワークについて述べる。
このアプローチは、多次元座標空間において、統一された表現の中で環境の偏極成分と緩和成分を統合した2次元自由エネルギー曲面(FES)を構成する。
電子力学は、非断熱量子遷移と古典的核運動のカップリングを捉える確率的点遷移法を用いて記述される。
形式主義は、ナジュバル・タチヤ、ズマン・ベラタン、スムマーカスのアプローチを含むいくつかの確立された半古典的モデルを一般化し、統一し、マルチステージETカスケードの効率的なシミュレーションをサポートする。
ドナー・アクセプター・アクセプター・アセプター(D-A1-A2)三量体における超高速電荷分離について検討し, 二次アセプターへの熱電荷シフトが非平衡電荷再結合を抑制することを示す。
数値シミュレーションにより、再構成エネルギー、振動結合、分子幾何学、曲げ角度がET効率にどのように影響するかが明らかになった。
提案するフレームワークは、光機能分子系の合理的設計のための汎用的でスケーラブルなツールを提供する。
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