論文の概要: Bath-induced stabilization of classical non-linear response in two dimensional infrared spectroscopy

• arxiv url: http://arxiv.org/abs/2509.09476v1
• Date: Thu, 11 Sep 2025 14:00:27 GMT
• ステータス: 翻訳完了
• システム内更新日: 2025-09-12 16:52:24.415555
• Title: Bath-induced stabilization of classical non-linear response in two dimensional infrared spectroscopy
• Title（参考訳）: 2次元赤外分光法におけるバス誘起古典非線形応答の安定化
• Authors: Rajesh Dutta, Mike Reppert,
• Abstract要約: オープン量子系に類似した簡単な図式記述を導入する。 非線形古典応答関数および非線形古典応答関数のバス誘起安定化はスペクトル密度の性質に敏感に依存することがわかった。 このアプローチは、実際の実験系を周囲の温度で記述するのに有用である。
• 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
• License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
• Abstract: Classical response functions have shown considerable promise in computational 2D IR modeling; however, a simple diagrammatic description, analogous to that for open quantum systems, has been lacking. While a promising diagrammatic approach has recently been introduced for isolated systems, the resulting nonlinear response functions remain unstable at long times, a characteristic feature of integrable classical systems. Here, we extend this framework to incorporate system-bath interactions under the weak-anharmonicity approximation and explore the resulting conditions for bath-induced stabilization. The resulting expression for the weakly anharmonic response function is remarkably simple and exhibits a one-to-one correspondence with the quantum counterpart in the $\hbar\to 0$ limit, offering potential computational advantages in extending the approach to large, multi-oscillator systems. We find that (to lowest order in anharmonicity) the bath-induced stabilization of both linear and nonlinear classical response functions depends sensitively on the nature of spectral density, particularly on the balance between low-frequency and high-frequency components. Application of this classical diagrammatic approach to 2D IR spectroscopy of the amide I band captures the characteristic population-time-dependent dynamics associated with spectral diffusion, suggesting that the approach may prove useful in describing real experimental systems at ambient temperatures.
• Abstract（参考訳）: 古典的な応答関数は計算2次元IRモデリングにおいてかなり有望であるが、オープン量子系に類似した単純な図式記述は欠如している。 最近、孤立系に対して有望な図式的アプローチが導入されたが、結果として生じる非線形応答関数は、積分可能な古典系の特性として、長い間不安定なままである。 ここでは, この枠組みを拡張し, 弱調和性近似に基づくシステムバス相互作用を取り入れ, 浴槽安定化の結果として生じる条件について検討する。 弱無調和応答関数の表現は驚くほど単純で、$\hbar\to 0$の制限で量子的対応と1対1の対応を示し、大きなマルチオシレータシステムへのアプローチの拡張において潜在的な計算上の利点を提供する。 非線形古典応答関数と非線形古典応答関数の両方のバス誘起安定化は、スペクトル密度の性質、特に低周波成分と高周波成分のバランスに敏感に依存していることが判明した。 この古典的なダイアグラム法によるアミドIバンドの2次元赤外分光法の適用は、スペクトル拡散に伴う特徴的な人口時間依存性のダイナミクスを捉え、この手法が実実験系を周囲の温度で記述するのに有用であることを示唆している。

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