論文の概要: Unraveling real-time chemical shifts in the ultrafast regime
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2512.13079v1
- Date: Mon, 15 Dec 2025 08:29:53 GMT
- ステータス: 翻訳完了
- システム内更新日: 2025-12-16 17:54:56.583443
- Title: Unraveling real-time chemical shifts in the ultrafast regime
- Title（参考訳）: 超高速状態におけるリアルタイム化学シフトの解明
- Authors: Daniel E. Rivas, Lorenzo Paoloni, Rebecca Boll, Alberto De Fanis, Ana Martínez Gutiérrez, Tommaso Mazza, Solène Oberli, Oliver Alexander, André Al-Haddad, Thomas M. Baumann, Christoph Bostedt, Simon Dold, Gianluca Geloni, Markus Ilchen, Dooshaye Moonshiram, Daniel Rolles, Artem Rudenko, Philipp Schmidt, Svitozar Serkez, Sergey Usenko, Ángel Martín Pendás, Michael Meyer, Jesús González-Vázquez, Antonio Picón,
- Abstract要約: 従来のX線光電子分光法(XPS)は光電子結合エネルギーと局所化学環境との直接マッピングに依存している。
狭帯域フェムト秒X線プローブを用いた多原子分子フルオロメタン(CH$_3$F)の超高速解離過程の解明を目的とする。
これらのチャネルが結合エネルギーに近接しているにもかかわらず, XPS は C-F と C-H の結合の切断をリアルタイムで行うことができることを示す。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 1.3705107214143395
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: Traditional x-ray photoelectron spectroscopy (XPS) relies upon a direct mapping between the photoelectron binding energies and the local chemical environment, which is well-characterized by an electrostatic partial charges model for systems in equilibrium. However, the extension of this technique to out-of-equilibrium systems has been hampered by the lack of x-ray sources capable of accessing multiple atomic sites with high spectral and temporal resolution, as well as the lack of simple theoretical procedures to interpret the observed signals. In this work we employ multi-site XPS with a narrowband femtosecond x-ray probe to unravel different ultrafast dissociation processes of a polyatomic molecule, fluoromethane (CH$_{3}$F). We show that XPS can follow the cleavage of both the C-F and C-H bonds in real time, despite these channels lying close in binding energy. Additionally, we apply the partial charges model to describe these dynamics, and verify this extension with both advanced ab-initio calculations and experimental data. These results enable the application of this technique to out-of-equilibrium systems of higher complexity, by correlating real-time information from multiple atomic sites and interpreting the measurements through a viable theoretical modelling.
- Abstract（参考訳）: 従来のX線光電子分光法(XPS)は、光電子結合エネルギーと局所化学環境との直接マッピングに依存しており、平衡系の静電気的部分電荷モデルによってうまくキャラクタリゼーションされている。
しかし、この手法の非平衡系への拡張は、スペクトルや時間分解能の高い複数の原子サイトにアクセスすることのできるX線源の欠如と、観測された信号を解釈するための単純な理論的手順の欠如によって妨げられている。
この研究では、多原子分子であるフルオロメタン(CH$_{3}$F)の異なる超高速解離過程を解明するために、狭帯域フェムト秒X線プローブを用いたマルチサイトXPSを用いる。
これらのチャネルが結合エネルギーに近接しているにもかかわらず, XPS は C-F と C-H の結合の切断をリアルタイムで行うことができることを示す。
さらに、これらの力学を記述するために部分電荷モデルを適用し、この拡張を先進的なab-initio計算と実験データの両方で検証する。
これらの結果は、複数の原子サイトからのリアルタイム情報を関連付け、実行可能な理論モデリングを通じて測定を解釈することで、より複雑な平衡系へのこの手法の適用を可能にする。
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