論文の概要: Frequency- and time-resolved second order quantum coherence function of IDTBT single-molecule fluorescence

• arxiv url: http://arxiv.org/abs/2601.19006v1
• Date: Mon, 26 Jan 2026 22:35:18 GMT
• ステータス: 翻訳完了
• システム内更新日: 2026-01-28 15:26:51.088251
• Title: Frequency- and time-resolved second order quantum coherence function of IDTBT single-molecule fluorescence
• Title（参考訳）: IDTBT単一分子蛍光の周波数及び時間分解第2次量子コヒーレンス関数
• Authors: Quanwei Li, Yuping Shi, Lam Lam, K. Birgitta Whaley, Graham Fleming,
• Abstract要約: 我々は単一分子蛍光g(2)()量子光分光法(SMFg2-QLS)を開発した。 制御された環境で単一の分子に対して同時に蛍光強度、寿命、スペクトル、およびg(2)()を周波数分解能で測定する。 我々は、単一分子IDTBT蛍光の異なるバンドまたは帯域幅の異なるg(2)()値を観察した。
• 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
• License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
• Abstract: The frequency- and time-resolved second order quantum coherence function (g(2)(τ)) of single-molecule fluorescence has recently been proposed as a powerful new quantum light spectroscopy that can reveal intrinsic quantum coherence in excitation energy transfer in molecular systems ranging from simple dimers to photosynthetic complexes. Yet, no experiments have been reported to date. Here, we have developed a single-molecule fluorescence g(2)(τ) quantum light spectroscopy (SMFg2-QLS) that can simultaneously measure the fluorescence intensity, lifetime, spectra, and g(2)(τ) with frequency resolution, for a single molecule in a controlled environment at both room temperature and cryogenic temperature. As a proof of principle, we have studied single molecules of IDTBT (indacenodithiophene-co-benzothiadiazole), a semiconducting donor-acceptor conjugated copolymer with a chain-like structure that shows a high carrier mobility and annihilation-limited long-range exciton transport. We have observed different g(2)(τ=0) values with different bands or bandwidths of the single molecule IDTBT fluorescence. The general features are consistent with theoretical predictions and suggest non-trivial excited state quantum dynamics, possibly showing quantum coherence, although further analysis and confirmation will require additional theoretical calculations that take into account the complexity and inhomogeneity of individual IDTBT single molecular chains. Our results demonstrate the feasibility and promise of frequency- and time-resolved SMFg2-QLS to provide new insights into molecular quantum dynamics and to reveal signatures of intrinsic quantum coherence in photosynthetic light harvesting that are independent of the nature of the light excitation.
• Abstract（参考訳）: 単一分子蛍光の周波数および時間分解第2次量子コヒーレンス関数(g(2)(τ))は、最近、単純な二量体から光合成錯体まで、分子系の励起エネルギー移動における固有量子コヒーレンスを明らかにすることができる強力な新しい量子光分光法として提案されている。 しかし、これまでに実験は報告されていない。 そこで我々は, 室温と低温の両方の制御環境下で単一分子に対して, 蛍光強度, 寿命, スペクトル, g(2)(τ)を同時に測定できる単一分子蛍光g(2)(τ)量子光分光法(SMFg2-QLS)を開発した。 導電性ドナー受容体共役共重合体であるIDTBT (indacenodithiophene-co-benzothiadiazole) の1分子を鎖状構造とし, 担体移動性, 消滅限界長範囲エクシトン輸送性を示した。 我々は、単一分子IDTBT蛍光の異なるバンドまたは帯域幅の異なるg(2)(τ=0)値を観察した。 一般的な特徴は理論的な予測と一致しており、量子コヒーレンスを示す非自明な励起状態量子力学を示唆するが、さらなる分析と確認は個々のIDTBT分子鎖の複雑さと不均一性を考慮に入れた追加の理論的計算を必要とする。 本研究は, 周波数および時間分解SMFg2-QLSの実現可能性と将来性を示し, 光励起の性質に依存しない光合成光収穫における本質的な量子コヒーレンスを示す。

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