論文の概要: Effect of Many Modes on Self-Polarization and Photochemical Suppression
in Cavities
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2001.07330v3
- Date: Tue, 14 Jul 2020 12:09:24 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-06-06 11:37:58.933285
- Title: Effect of Many Modes on Self-Polarization and Photochemical Suppression
in Cavities
- Title(参考訳): キャビティの自己分極と光化学的抑制に及ぼす多モードの影響
- Authors: Norah M. Hoffmann, Lionel Lacombe, Angel Rubio, Neepa T. Maitra
- Abstract要約: 我々は、より多くの光子モードが説明されるにつれて、物理化学的現象が劇的に変化することを示した。
キャビティフォトンモードの数が増加するにつれて、キャビティのないボルン・オッペンハイマー表面からのこれらの表面の偏差が増大し、これらの表面の広帯域内での光子放出と吸収の相互作用が促進される。
- 参考スコア(独自算出の注目度): 0.0
- License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
- Abstract: The standard description of cavity-modified molecular reactions typically
involves a single (resonant) mode, while in reality the quantum cavity supports
a range of photon modes. Here we demonstrate that as more photon modes are
accounted for, physico-chemical phenomena can dramatically change, as
illustrated by the cavity-induced suppression of the important and ubiquitous
process of proton-coupled electron-transfer. Using a multi-trajectory Ehrenfest
treatment for the photon-modes, we find that self-polarization effects become
essential, and we introduce the concept of self-polarization-modified
Born-Oppenheimer surfaces as a new construct to analyze dynamics. As the number
of cavity photon modes increases, the increasing deviation of these surfaces
from the cavity-free Born-Oppenheimer surfaces, together with the interplay
between photon emission and absorption inside the widening bands of these
surfaces, leads to enhanced suppression. The present findings are general and
will have implications for the description and control of cavity-driven
physical processes of molecules, nanostructures and solids embedded in
cavities.
- Abstract(参考訳): キャビティ修飾分子反応の標準的な記述は、通常は単一(共鳴)モードを含むが、実際には量子キャビティは様々な光子モードをサポートする。
ここでは、より多くの光子モードが説明されるにつれて、物理化学的現象が劇的に変化し、陽子結合電子移動の重要でユビキタスな過程のキャビティ誘起の抑制によって示される。
光子モードに対するマルチトラックのehrenfest法を用いて、自己分極効果が必須となり、自己分極変調ボルン-オッペンハイマー面の概念を動力学解析の新しい構成法として導入する。
キャビティフォトンモードの数が増加すると、キャビティフリーのボルン・オッペンハイマー表面からの表面のずれが増大し、光子放出とこれらの表面の拡幅帯域内の吸収との間の相互作用が抑制される。
本研究は一般的な知見であり, キャビティに埋め込まれた分子, ナノ構造, 固体のキャビティ駆動の物理過程の記述と制御に影響を及ぼすであろう。
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