論文の概要: Non-Hermitian Hamiltonians for Linear and Nonlinear Optical Response: a
Model for Plexcitons
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2206.13265v1
- Date: Mon, 27 Jun 2022 12:56:20 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-02-07 21:28:15.510054
- Title: Non-Hermitian Hamiltonians for Linear and Nonlinear Optical Response: a
Model for Plexcitons
- Title（参考訳）: 線形および非線形光学応答に対する非エルミートハミルトニアン:プレキシトンに対するモデル
- Authors: Daniel Finkelstein-Shapiro, Pierre-Adrien Mante, Sinan Balci, Donatas
Zigmantas and T\~onu Pullerits
- Abstract要約: 分極子では、物質の性質は、キャビティ内の光モードと分子遷移を混合することによって変化される。
非エルミートハミルトニアンは、表面プラズモンと結合した分子の励起状態を記述するために導かれる。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: In polaritons, the properties of matter are modified by mixing the molecular
transitions with light modes inside a cavity. Resultant hybrid light-matter
states exhibit energy level shifts, are delocalized over many molecular units
and have a different excited-state potential energy landscape which leads to
modified exciton dynamics. Previously, non-Hermitian Hamiltonians have been
derived to describe the excited states of molecules coupled to surface plasmons
(i.e. plexcitons), and these operators have been successfully used in the
description of linear and third order optical response. In this article, we
rigorously derive non-Hermitian Hamiltonians in the response function formalism
of nonlinear spectroscopy by means of Feshbach operators, and apply them to
explore spectroscopic signatures of plexcitons. In particular we analyze the
optical response below and above the exceptional point that arises for matching
transition energies for plasmon and molecular components, and study their
decomposition using double-sided Feynman diagrams. We find a clear distinction
between interference and Rabi splitting in linear spectroscopy, and a
qualitative change in the symmetry of the lineshape when crossing the
exceptional point for third-order signals. This change of symmetry of the
nonlinear signal corresponds to a change in the symmetry of the eigenvalues of
the Hamiltonian. Our work presents an approach novel methodology for simulating
the optical response of sublevels within an electronic system, and opens new
applications of nonlinear spectroscopy to examine the different regimes of the
spectrum of non-Hermitian Hamiltonians.
- Abstract（参考訳）: ポラリトンでは、物質の性質はキャビティ内の光モードと分子遷移を混合することによって変化する。
結果として生じるハイブリッド光マター状態はエネルギー準位シフトを示し、多くの分子単位にわたって非局在化され、励起状態のエネルギー場が異なるため、励起子ダイナミクスが変化する。
以前は、非エルミートハミルトニアンは表面プラズモンと結合する分子の励起状態(すなわちプレクシトン)を記述するために導かれており、これらの作用素は線形および3次光学応答の記述に成功している。
本稿では、フェシュバッハ作用素を用いて非線形分光の応答関数形式論において、非エルミートハミルトニアンを厳格に導出し、これらを複素シトン分光シグネチャの探索に応用する。
特に, プラズモンおよび分子成分の遷移エネルギーを整合させるために生じる異常点以下の光応答を解析し, 両側ファインマン図を用いてそれらの分解を考察した。
線形分光における干渉とラビ分裂の明確な区別と、3次信号の例外点を横断する際のラインシェイプの対称性の質的変化を見出した。
この非線形信号の対称性の変化は、ハミルトニアンの固有値の対称性の変化に対応する。
本研究は,電子系におけるサブレベルの光学応答をシミュレーションするためのアプローチ的手法を提案し,非エルミートハミルトニアンスペクトルの異なる状態を調べるための非線形分光の新しい応用を開拓する。
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