論文の概要: Vibrational response functions for multidimensional electronic
spectroscopy: from Duschinsky rotations to multimode squeezed coherent states
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2306.08886v1
- Date: Thu, 15 Jun 2023 06:41:09 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-06-16 16:23:43.554292
- Title: Vibrational response functions for multidimensional electronic
spectroscopy: from Duschinsky rotations to multimode squeezed coherent states
- Title（参考訳）: 多次元電子分光における振動応答関数-Duschinsky回転からマルチモード圧縮コヒーレント状態へ
- Authors: Frank Ernesto Quintela Rodriguez and Filippo Troiani
- Abstract要約: 多次元分光法は核と電子力学の相互作用を明らかにする。
本稿では,振動状態の明示的導出に基づく応答関数の計算手法を提案する。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
- Abstract: Multidimensional spectroscopy unveils the interplay of nuclear and electronic
dynamics, which characterizes the ultrafast dynamics of various molecular and
solid-state systems. In a widely used class of models used for the simulation
of such dynamics, field-induced transitions between electronic states result in
linear transformations (Duschinsky rotations) between the normal coordinates of
the vibrational modes. Here we present an approach for the calculation of the
response functions, based on the explicit derivation of the vibrational state.
This can be shown to coincide with a multimode squeezed coherent state, whose
expression we derive within a quantum-optical formalism, and specifically by
the sequential application to the initial state of rotation, displacement and
squeeze operators. This approach potentially simplifies the numerical
derivation of the response function, avoiding the time integration of the
Schr\"odinger equation or the Hamiltonian diagonalization, combined with the
sum over infinite vibronic pathways. Besides, it quantitatively substantiates
in the considered models the intuitive interpretation of the response function
in terms of the vibrational wave packet dynamics.
- Abstract（参考訳）: 多次元分光法は、様々な分子および固体系の超高速ダイナミクスを特徴付ける原子核と電子力学の相互作用を明らかにする。
このような動力学のシミュレーションに広く使われているモデルでは、電子状態間の場誘起遷移は振動モードの正規座標間の線形変換(ドゥシャンスキー回転)をもたらす。
本稿では,振動状態の明示的な導出に基づく応答関数の計算手法を提案する。
これは、量子光学形式の中で表現される多重モード圧縮コヒーレント状態と一致し、特に回転、変位、収縮作用素の初期状態へのシーケンシャルな応用によって示される。
このアプローチは応答関数の数値的導出を単純化し、シュル=オディンガー方程式やハミルトニアン対角化の時間積分を回避し、無限のビブロン経路の和と組み合わせる。
さらに、考慮されたモデルにおいて、振動波パケットのダイナミクスの観点から、応答関数の直感的な解釈を定量的に定式化する。
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