論文の概要: Vibrational response functions for multidimensional electronic
spectroscopy in non-adiabatic models
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2210.00786v2
- Date: Sat, 7 Jan 2023 15:52:06 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-01-24 00:45:13.386918
- Title: Vibrational response functions for multidimensional electronic
spectroscopy in non-adiabatic models
- Title（参考訳）: 非断熱モデルにおける多次元電子分光の振動応答関数
- Authors: Filippo Troiani
- Abstract要約: 本稿では,モデルシステムのクラスに対応する応答関数の解析式について報告する。
これらは、ダイアバティック電子状態と振動自由度との結合によって特徴づけられる。
このアプローチは、異なる物理過程を記述する3階応答関数の導出に適用される。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
- Abstract: The interplay of nuclear and electronic dynamics characterizes the
multi-dimensional electronic spectra of various molecular and solid-state
systems. Theoretically, the observable effect of such interplay can be
accounted for by response functions. Here, we report analytical expressions for
the response functions corresponding to a class of model systems. These are
characterized by the coupling between the diabatic electronic states and the
vibrational degrees of freedom resulting in linear displacements of the
corresponding harmonic oscillators, and by nonadiabatic couplings between pairs
of diabatic states. In order to derive the linear response functions, we first
perform the Dyson expansion of the relevant propagators with respect to the
nonadiabatic component of the Hamiltonian, then derive and expand with respect
to the displacements the propagators at given interaction times, and finally
provide analytical expressions for the time integrals that lead to the
different contributions to the linear response function. The approach is then
applied to the derivation of third-order response functions describing
different physical processes: ground state bleaching, stimulated emission,
excited state absorption and double quantum coherence. Comparisons between the
results obtained up to sixth order in the Dyson expansion and independent
numerical calculation of the response functions provide an evidence of the
series convergence in a few representative cases.
- Abstract（参考訳）: 原子核と電子力学の相互作用は、様々な分子および固体系の多次元電子スペクトルを特徴づける。
理論的には、そのような相互作用の観測可能な効果は応答関数によって説明できる。
本稿では,モデルシステムのクラスに対応する応答関数の解析式について報告する。
これらは、ダイアバティック電子状態と対応する調和振動子の線形変位をもたらす自由度との結合と、対のダイアバティック状態間の非断熱結合によって特徴づけられる。
線形応答関数を導出するために,まずハミルトニアンの非断熱成分に関して関連プロパゲータのダイソン展開を行い,次いで,与えられた相互作用時間におけるプロパゲータの変位に関して導出展開を行い,最後に線形応答関数への異なる寄与をもたらす時間積分の解析式を提供する。
このアプローチは、基底状態の漂白、刺激的放出、励起状態の吸収、二重量子コヒーレンスといった異なる物理過程を記述する3次応答関数の導出に適用される。
ダイソン展開の6階までの結果と応答関数の独立数値計算の比較は、いくつかの代表的なケースにおいて直列収束の証拠となる。
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