論文の概要: Unraveling Quantum Coherences Mediating Primary Charge Transfer
Processes in Photosystem II Reaction Center
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2307.12805v1
- Date: Mon, 24 Jul 2023 13:56:23 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-07-25 14:13:50.886066
- Title: Unraveling Quantum Coherences Mediating Primary Charge Transfer
Processes in Photosystem II Reaction Center
- Title（参考訳）: 光系II反応中心における一次電荷移動過程を媒介する量子コヒーレンス
- Authors: Ajay Jha, Pan-Pan Zhang, Vandana Tiwari, Lipeng Chen, Michael
Thorwart, R. J. Dwayne Miller, Hong-Guang Duan
- Abstract要約: 光励起後、光系II(PSII)反応中心は膜全体に電子電荷を効率よく分離することができる。
ここでは,PSII反応中心における超高速エネルギーとCTにおける量子コヒーレンスの役割を,20Kの低温で2次元(2D)電子分光により解明する。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.7695660509846217
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: Photosystem II (PSII) reaction center is a unique protein-chromophore complex
that is capable of efficiently separating electronic charges across the
membrane after photoexcitation. In the PSII reaction center, the primary
energy- and charge-transfer (CT) processes occur on comparable ultrafast
timescales, which makes it extremely challenging to understand the fundamental
mechanism responsible for the near-unity quantum efficiency of the transfer.
Here, we elucidate the role of quantum coherences in the ultrafast energy and
CT in the PSII reaction center by performing two-dimensional (2D) electronic
spectroscopy at the cryogenic temperature of 20 K, which captures the distinct
underlying quantum coherences. Specifically, we uncover the electronic and
vibrational coherences along with their lifetimes during the primary ultrafast
processes of energy and CT. We also examine the functional role of the observed
quantum coherences. To gather further insight, we construct a structure-based
excitonic model that provided evidence for coherent energy and CT at low
temperature in the 2D electronic spectra. The principles, uncovered by this
combination of experimental and theoretical analyses, could provide valuable
guidelines for creating artificial photosystems with exploitation of
system-bath coupling and control of coherences to optimize the photon
conversion efficiency to specific functions.
- Abstract（参考訳）: 光化学系II(PSII)反応中心は、光励起後に膜全体に電子電荷を効率よく分離できるユニークなタンパク質-クロモフォア複合体である。
PSII反応中心では、一次エネルギー・電荷移動(CT)過程が同等の超高速の時間スケールで起こるため、転移のほぼ均一な量子効率に寄与する基本的なメカニズムを理解することは極めて困難である。
ここでは,PSII反応中心における超高速エネルギーとCTにおける量子コヒーレンスの役割を20Kの低温下で2次元(2D)電子分光により解明し,その基礎となる量子コヒーレンスを捉える。
具体的には、エネルギーとctの一次超高速過程における電子と振動のコヒーレンスと寿命を明らかにする。
また、観測された量子コヒーレンスの機能的役割についても検討する。
そこで我々は,2次元電子スペクトルの低温におけるコヒーレントエネルギーとCTの証拠を提供する構造に基づくエクシトンモデルを構築した。
この実験と理論的分析の組み合わせによって明らかになったこの原理は、システムバス結合を利用した人工光システムを作成するための貴重なガイドラインと、光子変換効率を特定の関数に最適化するためのコヒーレンス制御を提供する。
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