論文の概要: Extracting double-quantum coherence in two-dimensional electronic
spectroscopy under pump-probe geometry
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2401.01731v1
- Date: Wed, 3 Jan 2024 13:11:53 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2024-01-04 13:57:08.776279
- Title: Extracting double-quantum coherence in two-dimensional electronic
spectroscopy under pump-probe geometry
- Title（参考訳）: ポンププローブ幾何による二次元電子分光法における2量子コヒーレンス抽出
- Authors: Mao-Rui Cai, Xue Zhang, Zi-Qian Cheng, Teng-Fei Yan, Hui Dong
- Abstract要約: Farrell と Zanni は2次元赤外分光法でパルス列を置換した 2Q 信号を検出した。
2Qと0Qのコヒーレンスを位相サイクリング法と因果強制法を用いて異なるスペクトルに分離することを提案する。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 7.006704814710224
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: Optical two-dimensional (2D) spectroscopy under pump-probe geometry has
achieved significant successes in one-quantum research. However, due to the
typical phase matching condition, its implementation on the measurement of
double-quantum (2Q) coherence have been limited for long, until recently
Farrell and Zanni realized detecting 2Q signal with a permuted--pump--probe
pulse sequence in 2D infrared spectroscopy. Here, we promote this technique to
2D electronic spectroscopy. Using this pulse sequence, both the 2Q and
zero-quantum (0Q) signal will be detected. We present that with the propagation
phase of the probe pulse and by applying a rotating frame, the 2Q and 0Q
coherence exhibit distinct effective oscillation frequencies during the scanned
interval. These frequencies may share the same sign. We propose that 2Q and 0Q
coherence could be separated onto different spectra using phase cycling
techniques and causality enforcement. Our experimental demonstration on
measuring the electronic 2Q coherence of rubidium atoms yields broadband
spectra. Notably, we simultaneously observe not only the doubly excited state
of an individual rubidium atom but also the collective resonances of
dipole-dipole interactions of both $D_{1}$ and $D_{2}$ lines.
- Abstract（参考訳）: ポンププローブ形状下での光学的2次元(2D)分光は1量子の研究で大きな成功を収めた。
しかし、典型的な位相整合条件のため、二重量子(2q)コヒーレンスの測定に関する実装は長い間制限されていたが、最近ファレルとザンニは2次元赤外分光法で置換-ポンプ-プローブパルスシーケンスによる2q信号の検出に気付いた。
本稿では,この技術を2次元電子分光法に応用する。
このパルスシーケンスを用いて、2Q信号と0Q信号の両方を検出する。
本稿では,プローブパルスの伝搬相と回転フレームの適用により,2Qと0Qのコヒーレンスを走査間隔で有意な発振周波数を示す。
これらの周波数は同じ符号を共有できる。
2Qと0Qのコヒーレンスを位相サイクリング法と因果強制法を用いて異なるスペクトルに分離することを提案する。
ルビジウム原子の電子的2Qコヒーレンスの測定実験によりブロードバンドスペクトルが得られた。
特に、個々のルビジウム原子の二重励起状態だけでなく、d_{1}$ と $d_{2}$ の両方の双極子-双極子相互作用の集団共鳴も同時に観測する。
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