論文の概要: Hot electrons and singlet-fission dark excitons modulate strong-coupling
conditions in metal-organic optical microcavities
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2401.14835v1
- Date: Fri, 26 Jan 2024 13:02:09 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2024-01-29 15:18:58.822496
- Title: Hot electrons and singlet-fission dark excitons modulate strong-coupling
conditions in metal-organic optical microcavities
- Title（参考訳）: 高温電子と単一核分裂ダークエキシトンは金属-有機光学マイクロキャビティの強結合条件を調節する
- Authors: Pavel V. Kolesnichenko, Manuel Hertzog, Felix Hainer, Oskar Kefer,
Jana Zaumseil, Tiago Buckup
- Abstract要約: 低Q有機光学マイクロキャビティでは、光子とフレンケル励起子の強いハイブリッド化による分極性シグネチャがダーク励起子のダイナミクスとともに崩壊することが判明した。
ダークエキシトンの動力学はエキシトン-フォトン強結合(ラビエネルギー)を変調する。
有機および金属層における他の励起から純極性効果を遠ざける方法として, 光物理および光化学プロセスに対する光制御の実現が究極的に目的である。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
- Abstract: Polaritons, formed as a result of strong mixing between light and matter, are
promising for numerous applications including organic solar cells, optical
logic gates, and qubits. In low-Q organic optical microcavities, polaritonic
signatures due to strong hybridization between photons and Frenkel excitons
were found to decay together with the dynamics of dark excitons. A conundrum,
however, remained whether dark excitons modulate exciton-photon coupling
strength. It also remained unclear how dark excitons in the organic layer and
hot electrons in the metal layers contribute to shaping the long-lived optical
response at the energies of the hybrid states. Here, we identified that due to
delocalization of polaritons over both organic and metal layers, they are
sensitive to the effects of both dark excitons and hot electrons. We observed
that the dynamics of dark excitons modulate exciton-photon strong coupling
(Rabi energy). The role of metal layers is to contribute absorptive components
near the energies of the polaritonic branches; contributions from hot electrons
have also been detected. These and other mechanistic insights into the dynamics
of strong-coupling conditions were supported by theoretical analysis based on
non-Hermitian Hamiltonian mechanics, axially-resolved transfer-matrix
simulations, global analysis of pump-probe spectra, and statistical correlation
analysis. The developed methodology can be applied to other microcavity
structures. Our findings pave the way for disentangling pure polaritonic
effects from other excitations in organic and metal layers, with the ultimate
aim of achieving photonic control over photophysical and photochemical
processes.
- Abstract（参考訳）: 光と物質の間の強い混合によって形成されたポラリトンは、有機太陽電池、光学論理ゲート、量子ビットなど多くの応用に期待されている。
低qの有機光学マイクロキャビティでは、光子とフレンケル励起子の間の強いハイブリダイゼーションによるポラリトニックシグネチャがダーク励起子のダイナミクスとともに崩壊することが判明した。
しかし、コンンドラムは、暗い励起子がエキシトン-光子結合強度を変調するかどうかを保った。
また、有機層中の暗い励起子と金属層のホットエレクトロンが、ハイブリッド状態のエネルギーで長寿命の光学応答を形作るのにどのように寄与するかも不明であった。
ここでは,有機層および金属層の偏光子非局在化により,暗励起子と熱電子の影響に敏感であることが確認された。
ダーク励起子の動力学は励起子-光子強結合(ラビエネルギー)を変調する。
金属層の役割は極性分岐のエネルギー付近で吸収成分を寄与させることであり、ホット電子からの寄与も検出されている。
これらは非エルミートハミルトン力学、軸分解された伝達行列シミュレーション、ポンププローブスペクトルの大域的解析、統計相関解析に基づく理論的解析によって支持された。
開発手法は他のマイクロキャビティ構造にも適用できる。
有機および金属層における他の励起から純極性効果を遠ざける方法として, 光物理および光化学プロセスに対する光制御の究極的な目的がある。
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