論文の概要: Force-free identification of minimum-energy pathways and transition
states for stochastic electronic structure theories
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2402.13189v1
- Date: Tue, 20 Feb 2024 17:58:43 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2024-02-21 14:06:05.830635
- Title: Force-free identification of minimum-energy pathways and transition
states for stochastic electronic structure theories
- Title（参考訳）: 確率電子構造理論における最小エネルギー経路と遷移状態の無力同定
- Authors: Gopal R. Iyer, Noah Whelpley, Juha Tiihonen, Paul R.C. Kent, Jaron T.
Krogel and Brenda M. Rubenstein
- Abstract要約: 代用ヘッセン線探索法を用いて, MEP および TS 構造を効率的に同定する手法を提案する。
力のない量子モンテカルロ法を用いてMEPとTSを同定できることを示す。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.18641315013048293
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: Stochastic electronic structure theories, e.g., Quantum Monte Carlo methods,
enable highly accurate total energy calculations which in principle can be used
to construct highly accurate potential energy surfaces. However, their
stochastic nature poses a challenge to the computation and use of forces and
Hessians, which are typically required in algorithms for minimum-energy pathway
(MEP) and transition state (TS) identification, such as the nudged-elastic band
(NEB) algorithm and its climbing image formulation. Here, we present strategies
that utilize the surrogate Hessian line-search method - previously developed
for QMC structural optimization - to efficiently identify MEP and TS structures
without requiring force calculations at the level of the stochastic electronic
structure theory. By modifying the surrogate Hessian algorithm to operate in
path-orthogonal subspaces and on saddle points, we show that it is possible to
identify MEPs and TSs using a force-free QMC approach. We demonstrate these
strategies via two examples, the inversion of the ammonia molecule and an SN2
reaction. We validate our results using Density Functional Theory- and coupled
cluster-based NEB calculations. We then introduce a hybrid DFT-QMC approach to
compute thermodynamic and kinetic quantities - free energy differences, rate
constants, and equilibrium constants - that incorporates
stochastically-optimized structures and their energies, and show that this
scheme improves upon DFT accuracy. Our methods generalize straightforwardly to
other systems and other high-accuracy theories that similarly face challenges
computing energy gradients, paving the way for highly accurate PES mapping,
transition state determination, and thermodynamic and kinetic calculations, at
significantly reduced computational expense.
- Abstract（参考訳）: 確率的電子構造理論(例えば量子モンテカルロ法)は、原理上、高精度なポテンシャルエネルギー曲面を構築するために使用できる、高精度な総エネルギー計算を可能にする。
しかし、それらの確率的性質は、最小エネルギー経路 (mep) と遷移状態 (ts) の同定のためのアルゴリズム、例えばnudged-elastic band (neb) アルゴリズムや登頂画像の定式化に通常必要とされる力とヘッセンの計算と利用に挑戦する。
本稿では,従来のQMC構造最適化のために開発されたヘッセン線探索法を用いて,確率電子構造理論のレベルでの力計算を必要とせず,MEPとTS構造を効率的に同定する手法を提案する。
代用ヘシアンアルゴリズムを経路直交部分空間やサドル点上での演算に修正することにより,無力QMC手法を用いてMEPとTSを同定可能であることを示す。
これらの戦略をアンモニア分子の反転とsn2反応という2つの例で示す。
我々は、密度汎関数理論とクラスタベースNEB計算を用いて結果を検証する。
次に、熱力学および運動量(自由エネルギー差、速度定数、平衡定数)を計算するためのハイブリッドDFT-QMCアプローチを導入し、確率論的に最適化された構造とそのエネルギーを取り入れ、このスキームがDFT精度を改善することを示す。
提案手法は,計算エネルギー勾配の計算問題に直面する他のシステムや他の高精度理論に対して,計算コストを大幅に削減し,高精度なPSSマッピング,遷移状態決定,熱力学・運動論的計算を行うための道を開いた。
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