論文の概要: Unveiling the Dance of Molecules: Ro-Vibrational Dynamics of Molecules under Intense Illumination at Complex Plasmonic Interfaces
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2412.02873v1
- Date: Tue, 03 Dec 2024 22:17:35 GMT
- ステータス: 翻訳完了
- システム内更新日: 2024-12-05 15:06:35.919213
- Title: Unveiling the Dance of Molecules: Ro-Vibrational Dynamics of Molecules under Intense Illumination at Complex Plasmonic Interfaces
- Title（参考訳）: 分子のダンスの展開:複雑なプラズモニック界面における高輝度照明下での分子の回転振動ダイナミクス
- Authors: Maxim Sukharev, Joseph E. Subotnik, Abraham Nitzan,
- Abstract要約: 本研究では,Fabry-Perotキャビティおよび3次元プラズモン準曲面における強共振ポンプ励起後の分子集合の緩和ダイナミクスについて検討した。
シミュレーションにより、空洞内の緩和経路は自由空間に比べて劇的に変化し、永続的な分子アライメントが特徴である。
また、分子キャビティモードの脱落によって引き起こされる、未報告の緩和安定化機構の存在も示している。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
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- Abstract: Understanding the quantum dynamics of strongly coupled molecule-cavity systems remains a significant challenge in molecular polaritonics. This work develops a comprehensive self-consistent model simulating electromagnetic interactions of diatomic molecules with quantum ro-vibrational degrees of freedom in resonant optical cavities. The approach employs an efficient numerical methodology to solve coupled Schrodinger-Maxwell equations in real space-time, enabling three-dimensional simulations through a novel molecular mapping technique. The study investigates relaxation dynamics of an ensemble of molecules following intense resonant pump excitation in Fabry-Perot cavities and at three-dimensional plasmonic metasurfaces. The simulations reveal dramatically modified relaxation pathways inside cavities compared to free space, characterized by persistent molecular alignment arising from cavity-induced rotational pumping. They also indicate the presence of a previously unreported relaxation stabilization mechanism driven by dephasing of the collective molecular-cavity mode. Additionally, the study demonstrates that strong molecular coupling significantly modifies the circular dichroism spectra of chiral metasurfaces, suggesting new opportunities for controlling light-matter interactions in quantum optical systems.
- Abstract（参考訳）: 強く結合した分子キャビティ系の量子力学を理解することは、分子分極論において重要な課題である。
本研究は、共振光学キャビティにおける二原子分子と量子ロ-振動自由度との電磁相互作用をシミュレートする包括的自己整合モデルを開発する。
このアプローチでは、結合したシュロディンガー・マクスウェル方程式を実時間で解くための効率的な数値手法を採用し、新しい分子マッピング技術によって3次元シミュレーションを可能にする。
本研究では,Fabry-Perotキャビティおよび3次元プラズモン準曲面における強共振ポンプ励起後の分子集合の緩和ダイナミクスについて検討した。
シミュレーションでは空洞内の緩和経路を自由空間と比較し, キャビティ誘起の回転ポンプによる分子配列の持続が特徴である。
また、分子キャビティモードの脱落によって引き起こされる、未報告の緩和安定化機構の存在も示している。
さらに、強い分子結合がキラルな準曲面の円二色性スペクトルを著しく修飾することを示し、量子光学系における光-物質相互作用を制御する新たな機会を示唆している。
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